有机碳含量对土壤剖面中多环芳烃的组成及残留量的影响

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为了探究有机碳含量(TOC)对土壤剖面中多环芳烃化合物(PAHs)纵向迁移特征及残留量的影响,本论文开展了PAHs纵向迁移的土柱淋滤模拟实验。按照土壤TOC和淋滤水量2种梯度变量分别设置了淋滤土柱,并添加人工配制PAHs模拟污染物,共开展了14组土柱淋滤模拟实验。用于模拟实验的土壤剖面样品分别采集于北京市门头沟(MTG)、延庆(YQ)、房山(FS)、通州(TZ)和海淀(HD)5个地区,5条剖面表层土TOC存在明显差异;人工模拟污染物为16种优先控制PAHs的混合物,采用间歇性淋滤,淋滤时间为10d~120d。论文讨论了PAHs在典型自然土壤剖面以及土柱淋滤模拟实验过程中的迁移特点,以及淋滤出水中(包括随水溶性有机质中)和随淋滤液迁移的土壤颗粒物中PAHs的分布情况,重点分析了淋滤过程有机碳含量和淋滤水量对土壤剖面中多环芳烃的残留量及组成的影响。研究结果表明:(1)淋滤后,不同土柱中加入的人工PAHs污染物均发生了纵向迁移,残留的PAHs主要分布在土柱表层,随土柱深度增加,PAHs总量及单体含量均呈先明显降低后趋于稳定的变化趋势;不同PAHs单体的迁移特征不同,但相似环数或互为同分异构体的PAHs单体纵向变化趋势基本一致。(2)具有不同TOC的土柱表层土中残留PAHs的量及组成均存在差别,表明土壤TOC和化合物的自身性质都是影响PAHs在土壤剖面纵向迁移的重要因素。(3)土柱排出的淋滤水中PAHs含量在整个淋滤周期内呈现出先保持在较低水平,中期逐渐增大,在淋滤的中后期趋于平稳的变化趋势;不同土柱淋滤液中PAHs的组成及含量存在不同程度的差别,高环PAHs的相对组成和含量均很低,说明高环PAHs难以溶于水而发生纵向迁移。(4)随淋滤液迁移的颗粒物中同样检出了PAHs,表明土壤中PAHs会吸附在土壤颗粒物上并在淋滤水的淋溶下发生纵向迁移;TOC不同的剖面,随水向下迁移的颗粒物中PAHs含量也存在差别,TOC较高的剖面淋滤颗粒物所携带的PAHs总量高于TOC较低的剖面。(5)淋滤后土柱中残留的不同环数PAHs含量、16种PAHs总量都表现出随深度增大逐渐减小后趋于稳定的规律,且与TOC的变化趋势基本保持一致,表明TOC是影响土壤剖面中PAHs残留量的主要因素,但TOC对表层土壤中不同环数PAHs残留量的影响不同,低环PAHs易在淋滤作用下纵向迁移,而中高环PAHs与表层土壤结合更紧密,不易纵向迁移。(6)同样的土柱,随着淋滤水量增大,表层土中残留PAHs的量逐渐降低,PAHs的组成也发生一定的变化,表明淋滤水量对土壤剖面中PAHs残留量也存在影响;淋滤水量对不同PAHs单体纵向迁移的影响不同,对低、中环PAHs的影响较高环PAHs明显。(7)由于剖面深层土壤中TOC普遍较低,从表层向深部迁移的PAHs不容易被深层土壤吸附,会进一步向深部迁移,从而可能导致浅层地下水污染。
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