中国海铯(137Cs)和钚(239+240Pu)的来源和储量

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1940年代以来,核工业发展迅速,137Cs和239+240Pu等人为放射性核素通过多种途径进入海洋环境,引起广泛关注。本论文缘起2011年发生的福岛第一核电站事故,基于37Cs和239+240Pu评估了福岛第一核电站事故对中国海的影响;与此同时,通过对中国海沉积物和海水中Pu同位素组成的研究,查明了中国海Pu的主要来源和储量。  2011年3月在日本福岛第一核电站发生的核泄漏事故,是历史上最严重的海洋核事故,引起了国际社会和公众的高度关注,甚至在日本之外也曾引起社会恐慌。中国海位于北太平洋西部,福岛核事故排入太平洋的放射性物质由于受北向之黑潮的阻隔难以在短时间内直接传输进入中国海,而释放至大气的放射性物质通过大气传输是其快速进入中国海的主要途径。为了评估福岛核事故释放的放射性物质对中国海的影响,我们研究了两种人为放射性核素,分别是海洋中人为放射性核素丰度最高的137Cs和环境敏感度最高的239+240Pu在中国海的丰度与储量。  首先,福岛核事故发生后我们迅速启动监测调查航次,于2011年4月至6月在中国海采集了海水样品,用低本底γ能谱测定了137Cs活度,并重点分析了其对东海的影响。结果表明,在观测期,中国海137Cs活度为0.75-1.43 Bq m-3,平均为1.12±0.08Bq m-3;东海DH23站水柱137Cs储量为93 Bq m-2,停留时间为45-95天,平均为66天;东海137Cs大气输入通量为5.4-42.9 mBq m-2 d-1,平均为32.2 mBq m-2 d-1,大气输入量为1.89×1012 Bq,占东海137Cs总量的4.7%。东海表层137Cs水平分布表现为内陆架最高,沿岸和外陆架均较低;在垂直分布上,137Cs在表层最高,并呈随深度逐渐降低的趋势。这种分布特征主要受控于137Cs大气沉降输入以及随后的不同水团间的混合效应。如果将福岛核事故和切尔诺贝利事故对中国海的影响进行比较,结果表明福岛核事故对东海137Cs的影响小于切尔诺贝利事故。  其次,本论文比较了福岛核事故发生前后南海北部表层沉积物239+240Pu活度和240Pu/239Pu原子比,结果显示福岛核事故前后239+240Pu活度和240Pu/239Pu原子比几乎相同,表明来自福岛核事故的Pu对南海北部的影响基本可以忽略。总体而言,基于人为放射性核素137Cs和239+240Pu的研究,我们得出福岛核事故对中国海的影响是微弱的。  为了查明中国海人为放射性核素Pu的来源,我们分别对中国海沉积物和海水中Pu同位素组成进行了研究,旨在根据240Pu/239Pu原子比追溯Pu的来源。首先,通过2009年和2012年航次调查,测定了南海北部及其邻近海域珠江口沉积物中Pu同位素组成,给出了它们的活度水平和分布趋势。在南海北部陆架区,表层沉积物239+240Pu活度范围为0.157-0.789 mBq g-1,平均为0.501±0.010 mBq g-1(n=19),水平分布表现为从近岸至内陆架先增加,随后从内陆架至外陆架降低;240Pu/239Pu原子比为0.246-0.281,平均为0.268±0.012(n=19),水平分布表现为从近岸向外陆架增加。基于南海北部陆架区表层沉积物239+240Pu活度和240Pu/239Pu原子比的水平分布特征,表明南海Pu同位素同时源自全球性沉降(global fallout)和区域性沉降(close-in fallout),而后者和美国于1952-1958年期间在太平洋马绍尔群岛大气核爆试验(Pacific Proving Grounds,PPG)有关,并支持科学假设,即PPG释放的Pu经北赤道流和黑潮的携带进入西北太平洋及其邻近边缘海。在珠江口,表层沉积物239+240Pu活度表现较大的变化,范围为0.026-0.312 mBq g-1,平均为0.098±0.003mBqg-1(n=9),240Pu/239Pu原子比为0.186-0.244,平均为0.212±0.021(n=9),水平分布均表现为从下游至上游(河口至陆地)逐渐降低,该分布趋势进一步支持Pu主要源自太平洋黑潮入侵的贡献而不是陆地。与此同时,应用两端元模型量化了PPG的贡献,结果表明PPG对南海北部陆架区和珠江口沉积物中Pu的贡献量分别为68%±1%和30%±5%。此外,通过对南海北部沉积物柱状样中137Cs、210Pb和239+240Pu的研究,剖析了自1940年代以来南海Pu来源的时间变化,提出PPG释放的Pu通过北赤道流和黑潮输入中国海当今仍然持续存在;最后,估算了南海北部陆架区沉积物中239+240Pu储量为365.6±3.0 Bq m-2。  为了证实PPG释放的Pu通过北赤道流和黑潮输入中国海现在是否持续存在,并比较PPG对中国海沉积物和海水贡献的差别,我们分别于2011年(春季)、2012年(春季和夏季)和2014年(春季)四个航次采集了中国海海水和吕宋海峡附近的黑潮水,测定了表层海水和水柱中239+240Pu。结果表明,在东黄海表层海水239+240Pu活度范围为2.000-2.951mBqm-3,平均为2.544±0.021mBqm-3(n=7);南海表层海水239+240Pu活度范围为1.594-2.940 mBq m-3,平均为2.354±0.012 mBq m-3(n=19)。与此同时,在2011-2014年对中国海表层海水的连续调查中均观测到较高的240Pu/239Pu原子比(0.184-0.250),并且240Pu/239Pu原子比分布和黑潮对南海Pu贡献的分布均表现为随黑潮入侵路径向近岸逐渐降低,证实了中国海Pu源自PPG经北赤道流和黑潮的输入,并且该输入持续存在。另外,在2011年东海水柱和2012年南海水柱(1000米以浅)中均观测到较高240Pu/239Pu原子比(0.216-0.248),也进一步证实了PPG的贡献持续存在。最后,估算了2011年东海DH23站和2012年南海SEATS站(1000米以浅)水柱中239+240Pu储量分别为0.291±0.002 Bqm-2和11.650±0.031 Bq m-2。  综上,基于37Cs和239+240Pu的分布与储量,福岛核事故对中国海的影响是微弱的;基于中国海沉积物和海水中Pu同位素组成特征,中国海Pu同位素主要源自全球性沉降(global fallout)和PPG的区域性贡献(close-in fallout from PPG),并证实PPG通过北赤道流和黑潮输入中国海的Pu源当今仍然持续存在。
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