铜、锌锡掺杂的MCM-41的合成、表征及催化性能

来源 :南京工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:WHBGODWHBGOD
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
由于纯MCM-41骨架中晶格缺陷少,缺乏B酸和L酸中心,使其催化应用受到限制。通过浸渍或直接合成法在MCM-41孔道或骨架中引入其它元素以增加缺陷数量,提高表面酸碱性和氧化还原性,从而改善其催化活性是新的热门课题之一。苯酚、苯二酚是重要的精细化工原料,其传统制备方法存在合成路线长、原料消耗大、三废污染严重等缺点,故开发新型经济、绿色环保的直接羟基化多相催化剂具有重要的现实意义。目前文献报道主要集中在单组分掺杂且掺杂含量较低(杂原子与硅原子的摩尔比一般不超过0.1),本论文研究了高铜含量以及锌锡双金属掺杂的MCM-41的合成、表征及其催化性能。主要结果如下:1.在前期已成功合成系列高铜含量(Cu含量最高可达26.0 wt.%)且铜原子主要处于介孔骨架中的Cu-MCM-41的基础上,考察高铜含量MCM-41在苯过氧化氢直接羟基化制备苯酚反应中的催化性能,详细研究了铜含量,催化剂用量,溶剂种类,反应物摩尔比,温度以及时间等对催化剂活性的影响。在最佳反应条件下,苯转化率52.9%,苯酚选择性58.9%。苯酚的收率可达31.2%,而文献报道浸渍法制备的低铜含量MCM-41作为催化剂时的苯酚收率仅为5.8%。2.考察不同元素作为助剂对苯羟基化反应性能的影响,结果表明B、Al、Ga作为助剂可增加催化剂表面酸性,从而大大提高苯酚的选择性(催化剂1B20Cu和1Al20Cu可使苯酚选择性高达100%);具有氧化活性的元素Cr、V作为助剂可在一定程度上提高苯的转化率,而其它元素作为助剂却使得催化剂活性下降,尤其是Ti和Zr的掺杂使活性下降得最快。3.采用直接水热合成法成功制备了一系列不同含量的锌锡双金属同时掺杂的介孔MCM-41;ICP﹑XRD、TG-DTA﹑FTIR﹑HRTEM以及低温N2吸附等表征技术表明合成的材料具有典型的六方介孔结构,比表面高,孔分布窄,热稳定性较高,且锌锡可能进入介孔MCM-41骨架中。4.初步研究了锌锡双金属掺杂的MCM-41在苯酚直接羟基化制备苯二酚反应中的催化性能,考察体系pH值、反应温度、反应时间、反应物摩尔比等因素对反应结果的影响。结果表明,该新型介孔材料在苯酚羟基化反应中表现出良好的催化活性,其中,2Sn5Zn催化剂活性最高,在最佳反应条件下,即以水为
其他文献
海洋内波是海洋中常见的现象,与表面波一样是海洋中的一种重要动力形式,其表面流场的辐散辐聚会引起海表温度的微弱变化,文章通过冷表皮剪切模型阐述了海洋内波表面流场调制
目的发生于儿童的骶骨肿瘤非常罕见,笔者旨在对其病理类型、诊疗过程、疾病转归等进行归纳总结。方法 2000年1月至2013年12月,北京大学人民医院骨与软组织肿瘤中心共收治14岁
随着城市建设与经济的发展,各种地下工程应运而生。顶管施工是隧道施工中最常见的方式之一,但顶管施工对临近桩基的影响已成为不可忽视的课题。基于顶管施工临近桩基,进行模
耳穴不仅可以治疗疾病,还有预防疾病、手术镇痛和辅助诊断等作用。为了丰富耳穴诊治方法和扩大临床运用范围,本文从整理耳廓防治疾病的文献出发,提出现代耳穴诊治和器械开发
合肥正在建设综合性国家科学中心,强化知识产权创造、保护、运用,对于新时代的合肥创新 发展,建设一流的综合性国家科学中心,具有重要价值.需要充分认识强化知识产权创造、保
现阶段,我国经济全面深化改革,其中,重点内容为经济体制改革。国务院相关会议中明确指出,小微企业是国家经济发展和创新的生力军,需要采取一系列的措施,促进我国个体私营经济
目的:为了更好的指导临床医生合理有效地使用中药制剂,探讨3种清热解毒复方制剂及复方甘草酸苷单独使用及联合抗生素使用后对常见致病菌的体外抑菌活性。方法:采用肉汤二倍稀
光子晶体(Photonic Crystal)是一种介电常数随空间周期性变化的新型光学微结构材料,表现为在一维、二维或三维空间内组成具有光波长量级的介质点阵结构。由于其独特的光学性
近年来发展起来的直接甲醇燃料电池(DMFC)由于其燃料来源丰富、价格便宜、运输和储存较安全的优点而受到广泛重视。然而,阳极催化剂的低催化活性等问题限制了DMFC的实际应用
中学语文作为一部生活的百科全书,在中学所有学科中占有非常重要的地位。从当前学科发展的现状来分析,我们不难发现它也或多或少存在着一些漏洞。例如中学语文教学越来越远离