论文部分内容阅读
Pt纳米材料因其在催化、传感器、燃料电池以及石油化工等领域表现出卓越的催化活性,从而引起了人们的广泛关注。然而,Pt的价格昂贵以及储量有限严重地限制了其在实际中的应用。因此,降低贵金属Pt的使用量、提高催化剂活性成为Pt基纳米材料研究的热点。目前,氨硼烷是一种具有广阔应用前景的化学储氢材料,其在高储氢量、高稳定性和环境无毒性等方面体现出巨大的商业化价值。Pt纳米材料作为催化剂在氨硼烷水解中也表现出高的催化活性和好的稳定性,然而,其有限的储量及昂贵的价格严重阻碍了它的商业化进程。因此,本论文从降低Pt催化剂的成本出发,通过探讨其制备方法、产物结构和不同组分等方面对催化剂性能的影响进行了全面的研究。本论文的主要内容如下:通过对相图的研究与了解,设计并炼制了组分可控、均匀的PtRuAl、PtTiAl和PtCoAl母体合金。采用脱合金化法,PtRuAl合金在酸性溶液中选择性地腐蚀掉活性组分Al,制备了一系列不同组分的纳米多孔PtRu合金;PtTiAl和PtCoAl合金在碱性溶液中选择性腐蚀掉活性组分Al,得到具有纳米多孔结构的PtTi合金和PtCo/Co3O4复合物,接下来,在酸性溶液中选择性地溶解部分较活泼的金属Ti或Co原子及相应的氧化物,通过调节二次脱合金化的时间,从而制备了一系列不同双金属比例的分层次纳米多孔PtTi合金和纳米多孔PtCo/Co3O4复合物材料。对制备的纳米多孔PtRu合金、分层次的纳米多孔PtTi合金以及纳米多孔PtCo/Co3O4复合物材料进行形貌和组分表征。通过扫描电子显微镜和透射电子显微镜分析可以得出:制备的纳米多孔PtRu合金是由相互交联的纳米级骨架和中空通道组成;分层次纳米多孔PtTi合金是由一级韧带约50 nm和二级小韧带约6 nm共同组成;纳米多孔PtCo/Co3O4复合物是由均匀的Co3O4纳米片分布在多孔结构的表面组成,其韧带大小为10 nm。同时,利用粉末X-射线衍射仪、X-射线能量色散谱和X-射线光电子能谱等设备表征样品的物相组成及晶体结构。通过上述的分析,可以得出:使用脱合金化法制备纳米多孔结构的材料具有组分可控、结构均匀且产率高等的优点。样品的活性测试:已制备的不同组分的样品在氨硼烷水解中进行活性测试,获得性能最优的催化剂。为了研究性能最优的催化剂在氨硼烷水解中动力学,通过对氨硼烷浓度、催化剂浓度以及反应温度进行研究。研究催化剂在反应中的结构稳定性以及循环性能。本论文旨在发展一种简单且有效的方法制备具有多孔结构的Pt基纳米材料,并探索这类材料在氨硼烷水解方面的应用前景。