随着能源与环境问题日益突出,以及电子电动器件的快速发展,传统的储能体系逐渐难以满足人们对高能量密度体系的需求。锂硫电池作为新兴的储能体系,因其较高的理论比容量和能量密度而成为研究的热点。然而,锂硫电池中的多硫化锂穿梭,硫及放电产物Li2S导电性差,电极体积膨胀效应等科学问题导致电化学反应过程滞缓,电池容量偏低,倍率和循环性能下降,严重制约了其实用化进程。针对这些科学问题,本文从宿主材料和功能隔层设计着手,对钒系化合物进行结构设计和性能优化,通过在材料表面构建高效的多硫化锂管理机制,促进电化学反应的动力学过程,进而提升电池的电化学性能。首先采用湿化学法合成了 VO2(B)纳米带,并用作硫正极的宿主添加剂。研究发现VO2具有超快吸附多硫化锂的能力,通过进一步研究和分析,得出这种吸附能力主要归因于VO2与多硫化锂较高的结合能及双重的多硫化锂吸附模式。同时,VO2对电化学反应过程起到明显的催化作用。基于上述优势性能,VO2有效改善了电池的倍率和循环性能。本文针对VO2和VN的性能特点,采用湿化学法设计并合成了 VO2-VN异质结材料,并应用于硫正极。VO2-VN异质结材料兼具VO2高吸附性和VN可导的性能优势,具有原位构建的多硫化锂管理界面,可以实现多硫化锂快速的“吸附-扩散-转化”。在此基础上,为了获得更优的异质结材料,本文设计了具有两种质量配比的1VO2-3VN和3VO2-1VN异质结。研究发现,与1VO2-3VN相比,3VO2-1VN具有更平衡的多硫化锂吸附、扩散和转化关系,能够实现对多硫化锂的有效管理,从而促进电化学反应的动力学过程,改善电池的循环和倍率性能。值得注意的是,在高负载(13.2mg·cm-2),高温(50℃)和柔性可穿戴的应用场景下,电池均能表现出稳定的电化学性能。此外,本文通过优化设计方法,采用直接等离子体增强化学气相沉积(Direct PECVD)技术合成了石墨烯-V2O3异质结材料,获得了更加清洁和高效的多硫化锂管理界面。研究发现,Direct CVD技术丰富了 V2O3表面石墨烯的存在形态;原位构建的石墨烯/V2O3界面实现了高效的多硫化锂“吸附-扩散-转化”,促进了电池的电化学反应过程,改善了电池的倍率性能和循环寿命。电池在2.0C的倍率下,经过1000圈循环后,容量衰减为平均每圈0.046%。这种良好的界面设计方法为高效管理多硫化锂,改善电化学反应过程滞缓等提供了新策略。本文采用真空抽滤法构建了 VN功能隔层。由于紧密堆积的结构和极性的表面,VN功能隔层呈现出物理和化学协同抑制多硫化锂穿梭的功能;VN的多孔结构利于Li+的传输;优异的导电性能有效促进多硫化锂的直接转化。基于以上性能优势,VN功能隔层对多硫化锂呈现出了良好的管理作用,从而加速了电化学反应的动力学过程,提升了电池的电化学性能。电池在1.0 C下经过800圈循环,容量衰减为每圈0.077%,且当硫负载量为3.8mAh·cm-2时,电池获得了 4.2mAh·cm-2的高面容量。VN功能隔层的成功设计促进了对材料结构、性质设计和电化学反应过程之间关系的深入理解,为合理管理多硫化锂,设计高性能锂硫电池提供了研究思路。本文结合Direct CVD技术和模板限域合成方法,提出了一种三维氮掺石墨烯(NHG)隔层材料的制备策略。该石墨烯完美地继承了硅藻土模板的形貌和结构,具有多种宏观/中孔/微孔及孔道。通过对吡啶氮源的调控,获得了 5.3 atom%的N掺杂浓度,且吡啶N和吡咯N的组成比例高达35.8%。因此,NHG对多硫化锂穿梭具有物理和化学协同的抑制作用,同时,其良好的导电性能促进多硫化锂的直接转化。将NHG设计为功能隔层,电池表现出良好的倍率和循环性能。NHG功能隔层的成功构建不仅提供了一种高性能电极材料的设计合成方法,还提出了一种构建多硫化锂管理机制的新策略。