【摘 要】
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水体氟污染是一个全球范围内广泛存在的环境问题,氟离子的高效深度净化仍然面临巨大挑战。本论文针对目前除氟材料吸附容量较低,尤其中碱性条件下除氟效率较差的现象,利用纳米锆基金属有机框架（UiO-66-NH2）、纳米羟基磷灰石（HAP）为特异性功能吸附剂,并以聚苯乙烯大孔强碱性阴离子树脂（D201）为载体,分别制备树脂基纳米金属有机骨架复合材料UiO-66-NH2@D201、树脂基纳米羟基磷灰石复合材料
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水体氟污染是一个全球范围内广泛存在的环境问题,氟离子的高效深度净化仍然面临巨大挑战。本论文针对目前除氟材料吸附容量较低,尤其中碱性条件下除氟效率较差的现象,利用纳米锆基金属有机框架（UiO-66-NH2）、纳米羟基磷灰石（HAP）为特异性功能吸附剂,并以聚苯乙烯大孔强碱性阴离子树脂（D201）为载体,分别制备树脂基纳米金属有机骨架复合材料UiO-66-NH2@D201、树脂基纳米羟基磷灰石复合材料HAP@D201,以提升F-净化效率,进而改善水中除氟p H适用范围。采用溶剂热法制备复合材料UiO-66-NH2@D201,表征结果显示UiO-66-NH2以50～100 nm的尺寸均匀分布于D201中,且在p H>3环境中水稳定性良好。与现有商业复合树脂材料HZO@D201相比,UiO-66-NH2@D201的在较宽p H范围内（p H=3-8）除氟性能突出,在酸性（p H=3-5）条件下除氟性能优异。该复合材料在中性（p H=7）条件下饱和吸附量为25.50 mg/g,即使加入强竞争离子([SO42-]=1 g/L)后仍对F-表现出较高吸附选择性。UiO-66-NH2@D201以锆计对F-的吸附量为478.4 F（mg）/Zr（g）,为UiO-66-NH2单体的4.7倍,锆活性位点利用率显著提高。柱试验表明UiO-66-NH2@D201对酸性（p H=4）模拟氟污染水体的处理能力优异,其有效处理量高达350 BV;对弱碱性（p H=8）模拟氟污染水体的处理能力依然具有潜力,其有效处理量仍显著高于HZO@D201和D201。XPS分析结果表明UiO-66-NH2@D201的高效除氟性能主要归因于UiO-66-NH2中Zr（IV）与F-之间的路易斯酸碱络合及UiO-66-NH2表面的羟基和羧基与F-的配体交换。采用原位沉淀法制备复合材料HAP@D201,表征结果显示HAP以30～50 nm的尺寸均匀分布于D201中,且在p H>4溶液中具有良好稳定性。HAP@D201在p H=7时饱和吸附量可达21.39 mg/g。尤其在中碱性环境中（p H=7-10）,HAP@D201除氟能力突出,即使存在强竞争离子([SO42-]=1 g/L)时仍保持一定的除氟能力,其除氟容量约为HZO@D201的3倍,UiO-66-NH2@D201的2.4倍。柱试验表明HAP@D201对模拟氟污染水体（p H=5-9）的有效处理量为D201的10-15倍,HZO@D201的2-3倍。吸附后的HAP@D201经过Na OH溶液脱附再生10次后除氟效能仍保持最初有效处理能力的70%。通过XPS分析初步探究HAP@D201的除氟机理,表明HAP@D201中碱性条件下选择性吸附F-主要归因于HAP内的OH-与溶液中的F-之间具有特异性专属晶格置换。XRD和19F NMR分析表明中性条件下HAP@D201内的HAP与F-反应生成FAP相物质。论文为树脂基纳米复合材料在除氟领域的实际应用提供理论依据及技术支持。
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