【摘 要】
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近年来,全无机铯卤化铅钙钛矿(CsPbX3,X=Cl,Br,I)的宽带可调谐发光特性在光学和显示器件中的应用引起了大家的广泛关注,所以了解和调控全无机钙钛矿的光致发光(PL)在新型光源器件的开发具有重要意义。通过改变Cs Pb X3合金中的卤素比例来改变材料带隙的方法通常需要在不同材料上获得不同的发光颜色,而低维钙钛矿中自陷激子(Self-trapped Excitons,STEs)的出现使得基于
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近年来,全无机铯卤化铅钙钛矿(CsPbX3,X=Cl,Br,I)的宽带可调谐发光特性在光学和显示器件中的应用引起了大家的广泛关注,所以了解和调控全无机钙钛矿的光致发光(PL)在新型光源器件的开发具有重要意义。通过改变Cs Pb X3合金中的卤素比例来改变材料带隙的方法通常需要在不同材料上获得不同的发光颜色,而低维钙钛矿中自陷激子(Self-trapped Excitons,STEs)的出现使得基于单组分材料实现宽带发光成为可能。由于STEs的存在,在双钙钛矿中实现了从冷白到暖白的连续调节白光发射。此外,还可以通过高压压缩对光发射进行调制。然而,具有更高稳定性的三维全无机钙钛矿中则被认为不容易产生STEs,即使产生也通常被认为是不稳定的,因为晶格结构相比低维钙钛矿不容易产生形变。因此,即使在离子掺杂扭曲晶格的情况下,在三维全无机钙钛矿中实现高效的STEs发射仍然存在一些挑战。同时,STEs的不稳定性和低发光效率也给三维全无机钙钛矿的发光调节带来了挑战。大量研究证明,通过掺杂的方法来调节钙钛矿的发光性质是十分有意义的。在本篇论文中,我们通过稀土离子掺杂钙钛矿的形式在产生高效STEs发光的同时对全无机钙钛矿的带边发光进行可控调制,并探索了其中的光致发光调控机理。主要研究内容如下:(1)利用简单的一锅法,成功制备了稳定的镧系离子掺杂的三维全无机铅基钙钛矿薄片,Er/Yb:Cs Pb(Cl/Br)3。稳态光致发光谱分析表明,它们具有单个材料双峰发射特性,两个谱峰分别来自α相钙钛矿的本征带边发光和δ相的宽带STEs发光。(2)随着光浸时间的延长,Er/Yb:CsPb(Cl/Br)3薄片的发光具有光致变色的特点,即可以从红色变成了绿色。通过分析材料的PL动力学结合密度泛函理论(DFT)计算,我们提出了一种光诱导O2扩散钝化缺陷机制来阐明这种颜色调控机制。该研究实现了全无机钙钛矿的光学调谐能力,拓展了其在光电子器件中的潜在应用。
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