以研磨煤样为原料,将溶胶-凝胶法生成的硅酸原位包覆在超细煤颗粒表面,经干燥脱水和表面改性后制备了煤-二氧化硅双相填料,采用扫描电子显微镜（SEM）、红外光谱（FT-IR）、拉曼光谱、X射线衍射（XRD）及接触角等手段对煤-二氧化硅双相复合物的微观结构和表面性质进行了表征,并研究了改性双相填料在丁苯橡胶（SBR）中的补强性能。实验研究结果表明,湿磨前后煤样的物质成分和微观结构发生了明显变化;经60 min湿磨后的HN煤样,解离效果最为显著,其D₉₈达到5.38μm,片层结构发育,结构有序性降低,表面官能团得到有效释放。在反应温度40℃、pH=10、正硅酸乙酯与酒精的体积比为1:10、二氧化硅与煤粉的质量比为1:4的条件下,采用原位包覆法制备的双相复合物中二氧化硅颗粒尺寸达到纳米级,颗粒分布均匀,与煤粉颗粒结合紧密。二氧化硅-煤双相复合物经10%的六甲基硅氮烷在60℃条件下改性后,双相填料的接触角增大到91.23o,其表面极性官能团明显减少,疏水性增强,有序性降低。双相填料在丁苯橡胶复合材料中的分散性和相容性较好,填充橡胶复合材料的交联密度显著增大,力学性能和耐磨性得到明显提高,滚动阻力显著下降,双相填料对丁苯胶的补强效果十分显著。