过渡金属参与的C-N键形成反应在合成化学领域有着广泛应用,一直受到大众关注及深入研究,已经成为合成含氮化合物的有效手段。随着生物、医药、材料等学科迅速发展,对于不同种类含氮化合物需求日益增长,丰富含氮化合物的合成方法十分必要。鉴于此,如何通过快速、绿色、高效的方法合成多样性含氮化合物成为了本文的研究目标。首先,利用醛和酰胺一锅法合成了氮取代酰胺。利用醛与对甲苯磺酰肼缩合反应形成醛衍生的对甲苯磺酰腙,在CuBF4(CH3CN)4作催化剂条件下原位与一级或二级酰胺反应生成二级或者三级酰胺,收率为33%-99%。反应过程中加入nBu4NI(TBAI)作为相转移催化剂增加反应中间体在有机溶剂中的溶解性。利用酰胺与腙的偶联反应构建C(sp3)-N键合成氮取代酰胺化合物迄今未见文献报道。其次,利用酮作为起始原料,与对甲苯磺酰肼缩合形成腙,在CuI作用下与酰胺发生偶联反应,合成一系列二级或者三级酰胺,高效合成了氮取代杂环酰胺和脂肪酰胺,收率为14%-98%。由于条件温和,芳基上活性取代基如卤素都能保持稳定,反应具有良好的选择性。接下来,探讨了 Ni(Ⅱ)-参与的导向基辅助酰胺邻位C(sp2)-H活化胺化反应。反应以NiC12作催化剂,8-氨基喹啉作导向基,TsN3作胺源,实现了酰胺邻位C(sp2)-H活化胺化反应构建了 C(sp2)-N键,收率为41%-80%。通过对Ni(Ⅱ)催化C(sp2)-H活化胺化反应机理的研究发现,反应过程中C(sp2)-H键的断裂是反应的决速步骤。通过单晶X射线衍射实验证明了 2-(4-甲基苯基磺酰胺基)-N-(8-喹啉)苯甲酰胺的结构。最后,研究了 Pd催化二芳基次膦酰胺邻位C(sp2)-H活化胺化反应。从催化剂、氧化剂、添加剂、配体、酸和碱等方面进行了详细条件筛选发现,在Ag2CO3作氧化剂,Ac20和四甲基苯醌作添加剂条件下,实现了次膦酰胺C-H活化胺化反应,并能够以45%的中等收率获得目标产物;同时,对反应产物和副产物进行了分离与表征。这是首例由含磷化合物出发直接通过C(sp2)-H键活化构建C(sp2)-N键的新方法。