MIL-53(Fe)@RGO作为锂(钠)离子电池负极材料的研究

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锂离子电池和钠离子电池具有很大的应用前景,但其常见的三类负极材料存在一些问题限制了他们的进一步发展。常见的嵌入型材料通常容量较低、合金化材料体积变化严重和稳定性差、转化型材料存在大的体积变化和电势滞后,采用纳米化、碳材料复合等方法无法从本质上解决这些问题,因此开发新的负极材料具有重要意义。金属有机框架(MOFs)材料是由金属离子和有机配体配位形成的具有三维结构的多孔材料,具有丰富的结构,其结构有利于离子的快速传输,并且其金属中心离子和有机配体均有可能作为储锂(钠)的位点,因此有望成为新的锂(钠)离子电池负极材料。在本文中,我们选择了由铁离子和对苯二甲酸构筑的MOFs材料MIL-53(Fe)作为研究对象,研究其作为锂(钠)离子电池负极材料的电化学性能。本文主要进行了以下几个方面的研究:1、MIL-53(Fe)材料作为锂(钠)离子电池负极材料的探究。通过水热反应制备了对苯二甲酸基MOFs材料MIL-53(Fe),研究了其作为锂(钠)离子电池负极材料的可行性。发现MIL-53(Fe)作为锂离子电池负极材料时,具有一定的电化学活性,但对苯二甲酸根的电化学活性未能表现出来。在电流密度为100 mA g-1进行充放电时,可逆比容量为310mAhg-1。作为钠离子电池负极材料时,其未能表现出电化学活性,几乎释放不出容量。因此需要对该材料进一步改性。2、还原氧化石墨烯改善MIL-53(Fe)材料的电化学性能研究。我们通过原位生长的方法制备了 MIL-53(Fe)和还原氧化石墨烯的复合材料MIL-53(Fe)@RGO,研究了该复合材料作为锂(钠)离子电池负极材料的电化学性能。发现作为锂离子电池负极材料时,MIL-53(Fe)@RGO在100 mA g-1的电流密度下,可逆比容量可以达到550 mAh g-1;在2 A g-1时,可逆比容量依然可以达到300 mAh g-1左右。作为钠离子电池负极时,MIL-53(Fe)@RGO在50 mAg-1的电流密度下充放电的可逆比容量达到210 mAh g-1左右,在充放电100圈后,比容量为163 mAhg-1。因此,还原氧化石墨烯可以显著改善MIL-53(Fe)材料作为锂(钠)离子电池负极材料的电化学性能。3、对MIL-53(Fe)和MIL-53(Fe)@RGO的电化学过程进行研究,探究RGO在活化有机配体电化学活性过程中的作用。通过SEM、循环伏安、XPS、EIS等技术手段研究了材料充放电前后的变化情况,结果表明了 RGO活化了 MIL-53(Fe)的对苯二甲酸有机配体,使其表现出更好的电化学性能,MOFs材料作为锂离子电池或钠离子电池的负极材料具有一定的可行性。
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