氧化石墨烯复合材料的制备及在水体富营养化处理中的应用研究

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氧化石墨烯因其具有比表面积大,表面活性基团丰富等优点,常被研究者用于废水中污染物的去除。但是,氧化石墨烯材料在使用过程中容易团聚而降低吸附容量,有研究通过在氧化石墨烯表面负载其他材料来阻止其团聚,从而实现氧化石墨烯基复合材料的循环使用,同时又保持其高的吸附容量。因此筛选对磷酸根具有选择性吸附的材料对于形成氧化石墨基复合材料具有重要意义。本论文以氧化石墨烯为研究对象,将其分别与氧化锆、氢氧化镧、碱式氧化钇结合而成氧化石墨烯基复合材料,然后研究它们对模拟废水中磷酸根的去除,主要包括下列研究内容:(1)通过优化Hummer法合成氧化石墨烯,然后对其进行一系列的表征,如XRD、SEM、IR、BET以及Zeta电势等。测试结果表明合成的GO具有明显的片层状结构,其表面带有大量负电荷,其等电点约为2。(2)通过化学沉淀法将氧化锆、氢氧化镧和碱式氧化钇分别负载在氧化石墨烯上以形成氧化石墨烯@氧化锆(GO@ZrO2)、氧化石墨烯@氢氧化镧(GO@La(OH)3)和氧化石墨烯@碱式氧化钇(GO@YOOH)复合材料,然后对所合成的复合材料进行一系列(XRD、SEM、Z电势、IR和BET)的表征。XRD和SEM表明氧化锆以颗粒状,La(OH)3以纺锤状,YOOH以颗粒状负载到了氧化石墨烯上,BET表明无机物的负载大大增加了GO的比表面积;GO@Zr02、GO@La(OH)3和GO@YOOH的等电点分另分别为pH=3,pH=7和pH=9。(3)吸附实验表明GO@ZrO2复合材料对磷酸根的吸附在60 min内达到吸附平衡,最大吸附量为61.35 mg/g(以元素P计),最适宜pH值为2,GO@ZrO2复合材料对磷酸根的吸附基本不受常见的CI-、NO3-、SO42-等无机离子的影响。经过三轮吸附-洗脱后GO@Zr02复合材料的吸附量仍然可以达到49 mg/g(以元素P计)以上。(4)吸附实验表明GO@La(OH)3复合材料对磷酸根的吸附在180 min内达到吸附平衡,最大吸附量为54.61 mg/g(以元素P计),最优的pH范围为4-10,常见的CI-、N03-、SO42-等无机离子和腐殖酸对GO@La(OH)3的吸附效果影响不大。经过三轮吸附-洗脱后吸附量仍然可以达到40.01mg/g(以元素P计)以上。(5)吸附实验表明GO@YOOH复合材料对磷酸根的吸附在45 min内达到吸附平衡,最大吸附量为136.73 mg/g(以元素P计)。
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