【摘 要】
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为了缓解有限的化石资源的迅速消耗和日益严峻的环境问题,从生物质原料中制备出聚合物材料是公认的有效解决办法。然而,生物基高分子材料的性能通常无法与石油基材料相媲美,这极大地削弱了其潜在的应用性。本文受到DNA链中核酸碱基对之间可以形成互补氢键（H键）的启发,开发了具有优异韧性和出色粘结性能的含核酸碱基的生物质聚合物。利用核磁共振波谱仪（NMR）、凝胶渗透色谱仪（GPC）、差示扫描量热仪（DSC）、力
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为了缓解有限的化石资源的迅速消耗和日益严峻的环境问题,从生物质原料中制备出聚合物材料是公认的有效解决办法。然而,生物基高分子材料的性能通常无法与石油基材料相媲美,这极大地削弱了其潜在的应用性。本文受到DNA链中核酸碱基对之间可以形成互补氢键（H键）的启发,开发了具有优异韧性和出色粘结性能的含核酸碱基的生物质聚合物。利用核磁共振波谱仪（NMR）、凝胶渗透色谱仪（GPC）、差示扫描量热仪（DSC）、力学拉伸机,原子力显微镜（AFM）,流变仪等进行表征,系统研究了核酸碱基功能化单体和聚合物的合成、热学性能、机械性能以及核酸碱基互补氢键增强机理等,现得出以下结论:1、核酸碱基功能化长链烷烃聚合物的制备与性能研究:首先以蓖麻油裂解的十一烯酸甲酯为原料制备出生物基柔性长链烷烃单体（ACUDA）,再将核酸碱基引入到柔性长链烷烃单体中,制备出两种含有不同核酸碱基的长链烷烃单体1,3-二（十一碳-10-乙酰胺基）丙-2-基腺嘌呤（UDA-A）和1,3-二（十一碳-10-乙酰胺基）丙-2-基胸腺嘧啶（UDA-T）,通过高效的“巯基-烯”点击聚合,制备出两种核酸碱基长链烷烃均聚物和一系列共聚物。结果表明长链核酸碱基聚合物相对重均分子质量为24.8-38.5k Da,分子量分布为1.91-2.40。2、超分子共混材料性能研究:将两种长链核酸碱基均聚物（PA、PT）按不同摩尔比共混,制备出一系列拥有分子间互补H键的超分子共混材料PTx-PAy。与含非互补氢键均聚物（PT）相比,共混材料中因为存在分子间核酸碱基互补H键,玻璃化转变温度由PT的33.3°C提升到PT0.7-PA0.3的38.4°C,韧性也显著提高,且共混材料表现出更高的能量耗散能力和阻尼能力。3、超分子共聚材料性能研究:为了实现互补氢键相互作用最优化,制备出的同时具有分子间和分子内互补H键的长链核碱基共聚物P(Tx-co-A（1-x）)s表现出更优异的韧性。当腺嘌呤的摩尔含量由0%升高到30%时,共聚物P(T0.7-co-A0.3)的Tg由PT的33.3°C提升到42.1°C,应力提升到31 MPa,韧性高达73.8 MJ/m~3,并计算出该共聚材料的氢键网络活化能为40.3 k J/mol。4、除了出色的机械性能外,还探究了长链核酸碱基聚合物的界面粘附性。不含核酸碱基互补氢键但具有相似分子结构的PBC的粘结强度仅为5.9 MPa,拥有非互补氢键的核酸碱基均聚物（PT）的粘合强度可提高到14.7 MPa。共聚材料P(T0.7-co-A0.3)由于存在分子间和分子内A-T相互作用,可以达到16.2 MPa的超强粘结强度。将其粘附在接触面积为1 cm~2的钢板之间,在一定坡度的路面上可轻松拉动重量为1.3吨重的汽车。本论文的工作发展了一种重要且普适的仿生策略,通过合理设计分子间和分子内的H键网络来构建优异性能的聚合物材料。
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