合成的聚肽具有与蛋白相同的主链,可以形成与蛋白相同的二级结构,常被作为构象转变与仿生模拟的研究提供模板材料。具有相似结构的聚（β-苯乙基-L-天冬氨酸酯）均聚肽（PPLA）和聚（γ-苄基-L-谷氨酸酯）均聚肽（PBLG）,二者的重复单元互为“同分异构体”,但它们的螺旋构象稳定性不同。在本学位论中,首先采用N-羧基内酸酐（NCA）开环聚合法（ROP）合成出PPLA和PBLG均聚肽,通过溶液自组装法,探究二者仿生模拟自组装行为,明确了其组装机理。另一方面,也初步探究了相似结构的聚（β-苄基-L-天冬氨酸酯）均聚肽（PBLA）及其嵌段共聚物,自组装行为。其具体研究内容如下:（1）采用ROP法合成出不同聚合度的PPLA,通过溶液自组装法探究了其自组装行为,形成了具有类似病毒衣壳结构的组装体形貌,其自组装过程能够模拟病毒衣壳结构的形成过程。联合扫描电镜（SEM）,透射电镜（TEM）和原照力显微镜（AFM）等表征技术确定了其自组装机制是成核-生长机理,即PPLA首先组装形成亚基（Units）,然后亚基相互融合成核,其它亚基继续在核上堆积生长,最终形成完整的仿病毒纳米壳（Capsid-like nanoshells）。并且该过程可控且各中间体易于捕获。另一方面,通过PPLA组装体形貌相图的形成条件,证明其组装形成的仿病毒纳米壳的组装条件与病毒所需组装条件相类似。进一步联合圆二色谱（CD）,广角X-射线（WAXS）和傅里叶红外（FTIR）等表征技术从分子水平证明了聚肽分子柔顺性在亚基融合中起到重要作用,即聚肽分子越柔,越易促进亚基融合形成完整仿病毒纳米壳,该规律与蛋白融合规律相类似。第一次通过类似蛋白结构的聚肽模拟病毒纳米壳的形成过程,并捕获到理论预测存在的中间体结构,所获得的研究结构为病毒研究、可编程仿生材料提供研究提供参考和思路。（2）采用ROP法合成不同聚合度的PBLG,使用与上一章相类似的溶液自组装方法对其进行研究,结果表明低聚合度PBLG也可遵循PPLA的自组装规律形成仿病毒纳米壳结构,且高聚合度PBLG由于自身刚性变强,不利于形成该结构。此外,高聚合度的PBLG随水含量的增大,其组装体表面会出现明显螺纹。CD与FTIR检测表明,此时的PBLG发生了二级构象的翻转,即由α-右手螺旋翻转为α-左手螺旋,从而导致了手性传递现象的发生。最后,CD进一步证明了在自组装过程中高聚合度PBLG侧链间会产生收缩,这也是其形貌发生变化的重要原因。该项工作拓宽了均聚肽在超分子手性领域的研究。（3）联合ROP法、原子转移自由基聚合法（ATRP）与点击化学等方法制备了PBLA均聚肽及其与聚（2-乙烯基吡啶）（P2VP）的嵌段共聚物（PBLA-P2VP）。由NMR与GPC表征确定了其结构的正确,并其进行了初步的自组装研究。发现良溶剂的种类对PBLA组装体形貌有较大影响。PBLA-b-P2VP可自组装形成带有手性传递现象的螺旋线形貌。