【摘 要】
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人口的急速增长和化石燃料的燃烧产生了大量的二氧化碳,通过电化学还原的方法可以将这种温室气体转化为其他可利用资源,对社会发展意义深远。 电催化还原二氧化碳反应(CO2RR
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人口的急速增长和化石燃料的燃烧产生了大量的二氧化碳,通过电化学还原的方法可以将这种温室气体转化为其他可利用资源,对社会发展意义深远。 电催化还原二氧化碳反应(CO2RR)可以生成多种产物,其中甲酸是一种具有广泛工业应用价值的化学品,也可作为甲酸燃料电池中的液体燃料。铅,汞,铟,钯和铋等金属被报道可用于电催化还原二氧化碳生成甲酸。相比较而言,铋是一种储量丰富且低毒的非贵金属,目前有报道利用电沉积法制备铋膜用于电催化还原二氧化碳产甲酸,但是电沉积铋膜往往受到生长基底的限制,且合成过程不宜控制形貌生长以暴露出特定晶面,难以深入研究其催化机理,不利于工业推广应用,因此开发一种形貌可控的胶体铋纳米催化剂具有更为深远的意义。基于此现状,进行了以下工作。 一、利用水热还原法成功制备出铋球、铋线和铋片三种纳米材料。其中铋纳米片是边缘规整的六方薄片结构,具有丰富的边缘和拐角位置,在(012)晶面具有优势生长取向。基于铋纳米片的合成基础上,成功制备了铋-聚苯胺(Bi-PANI)复合纳米材料,该复合材料呈现出花瓣状的铋片结构,且保持了聚苯胺的分子结构。 二、将不同形貌的铋纳米结构材料及其复合物应用于电催化还原二氧化碳性能测试。在同等测试条件下,铋纳米片催化二氧化碳电还原生成甲酸的性能优于其他两种形貌。在-0.9V(RHE)的还原电位下,铋纳米片催化二氧化碳电还原生成甲酸的法拉第效率为80.37%。在电化学反应运行8h后,铋纳米片仍能保持较高催化活性及稳定性。在不同的还原电位下,Bi-2PANI的复合纳米材料作用下的甲酸法拉第效率始终大于同等测试条件下的铋纳米片。在-0.9V(RHE)时,Bi-2PANI催化二氧化碳电化学还原生成甲酸的法拉第效率约为83%;此外,反应运行10h后,甲酸的法拉第效率降幅约为15%,低于纯铋纳米片的降幅20%。 通过制备充分暴露活性位点的铋纳米片以及经过聚苯胺的修饰,得到的复合材料具有良好的电还原二氧化碳选择性、活性及稳定性,为将来电化学还原二氧化碳催化剂的制备与调控提供了思路。
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