【摘 要】
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随着社会的迅速发展,传统化石燃料被大量消耗,随之而来的是全球性的环境问题和能源危机,这使得人们迫切需要绿色、经济的可持续能源。锌-空气电池由于有着超高理论能量密度而引起了广泛关注,但其涉及的氧还原反应（ORR）、析氧反应（OER）过程较复杂,通常需要催化剂来促进反应进行。实际应用的目标也对催化剂的稳定性提出了较高要求。然而,目前常用的Pt/C和RuO2催化剂原料稀缺、价格昂贵,化学稳定性也较差,这
【基金项目】
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国家自然科学基金（No.21805245）；
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随着社会的迅速发展,传统化石燃料被大量消耗,随之而来的是全球性的环境问题和能源危机,这使得人们迫切需要绿色、经济的可持续能源。锌-空气电池由于有着超高理论能量密度而引起了广泛关注,但其涉及的氧还原反应（ORR）、析氧反应（OER）过程较复杂,通常需要催化剂来促进反应进行。实际应用的目标也对催化剂的稳定性提出了较高要求。然而,目前常用的Pt/C和RuO2催化剂原料稀缺、价格昂贵,化学稳定性也较差,这些都限制了锌-空气电池的大规模使用。因此,开发低成本、高活性、高稳定性的催化材料已迫在眉睫。本文以简便的络合-热解法为基础,制备了三种合成过渡金属氮掺杂碳基复合材料,通过对其形貌、组成及结构进行表征,结合密度泛函理论（DFT）计算,探索了其形成机理及活性中心,并对其在锌-空气电池中的应用进行了探讨。具体内容如下:（1）为构建ZnCo双原子位点,以6-氨基尿嘧啶（6-AU）、CoCl2·6H2O和Zn（CH3COO）2·2H2O为前体,制备了富含ZnCo-Nx活性位点的一维@二维分层氮掺杂碳（ZnCo-HNC）。该催化剂显示出良好的ORR催化活性(起始电位Eonset=1.05 V,半波电位E1/2=0.82 V)以及锌-空气电池性能(最大功率密度123.7 mW cm–2,稳定运行110小时,330个循环)。通过DFT计算与对照实验,证明Zn作为Co的电子结构调节器,显著降低了反应能垒,并探讨了一维@二维结构的形成机理。该工作为双原子位点的可控合成提供了简便路线,并为ZnM-Nx体系的有效电子调控用于高效率催化ORR提供了一定理解。（2）通过简便的络合-热分解方法,以石墨相氮化碳（g-C3N4）、2,4,6-三吡啶基三嗪、FeCl3·6H2O和CoCl2·6H2O（或NiCl2·6H2O、MnCl2·4H2O）为前体,制备了高活性铁为中心的FeM（M=Co、Ni、Mn）氮掺杂碳材料（FeM-Nx-C）,所制得的催化剂有着优异的氧气转换催化性能以及锌-空气电池活性。通过DFT理论计算,证明了Fe作为FeM-Nx结构中的主要活性位点,为双功能FeM-N-C材料的扩展合成提供了建设性的指导。（3）为探究多种活性位点对不同催化反应的影响,以6-AU、FeCl3·6H2O和CoCl2·6H2O为前体,通过简易的热解法,制备了CoFe纳米簇修饰的三角梅状氮掺杂碳纳米花结构（CoFe-NCNFs）。该催化剂表现出优异的ORR(Eonset=1.06V,E1/2=0.85 V)、OER(η10=323 mV)、析氢(HER,η10=212 mV)和锌-空气电池(116.1 mW cm-2,110小时,330个循环)、电解水(η10=1.65 V,20小时)性能。该工作提供了一种简单的方法来制备用于金属-空气电池、电解水的高活性和稳定性的多功能电催化剂。
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