【摘 要】
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经过十余年发展,有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池的能量转换效率已经突破到了25.7%,但由于有机阳离子热稳定性较差而难以实现大规模商业化应用。用热稳定性高的无机阳离子（如Cs+）替代有机阳离子可以提升钙钛矿的热稳定性。其中,CsPbIBr2能够很好地协调热稳定性和光谱响应,受到了研究者们的广泛关注,但目前报道的CsPbIBr2无机钙钛矿太阳能电池最高效率仍与理论极限存在较大差距。为了提高太阳能电池的
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经过十余年发展,有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池的能量转换效率已经突破到了25.7%,但由于有机阳离子热稳定性较差而难以实现大规模商业化应用。用热稳定性高的无机阳离子（如Cs+）替代有机阳离子可以提升钙钛矿的热稳定性。其中,CsPbIBr2能够很好地协调热稳定性和光谱响应,受到了研究者们的广泛关注,但目前报道的CsPbIBr2无机钙钛矿太阳能电池最高效率仍与理论极限存在较大差距。为了提高太阳能电池的效率,界面工程是常用的方法之一。据报道,乙酸根官能团和碱金属离子在钙钛矿太阳能电池的界面调控中均有优异的作用,但缺乏同时结合乙酸根和碱金属离子在钙钛矿层上下界面进行协同调控的相关报道。为了提高CsPbIBr2电池的效率及稳定性,本文的具体研究内容如下:（1）本文首先采用了三种碱金属乙酸盐对钙钛矿薄膜下界面调控,提高了器件的光伏性能。其中乙酸铷的效果最佳,效率从9.26%提高到了10.20%。通过表征研究发现乙酸铷可以最有效地钝化缺陷并抑制载流子界面复合。此外乙酸铷还可以使钙钛矿层与Sn O2的能级更匹配、增强Sn O2的电子迁移率及电导率并且为钙钛矿薄膜的结晶提供更多的成核位点。（2）由于乙酸铷在下界面调控中的优异作用,本文继续将其引入到钙钛矿薄膜上界面,电池实现了10.66%的效率。通过表征研究发现乙酸铷能够使钙钛矿层与Spiro-OMe TAD的能级更匹配、增强Spiro-OMe TAD的空穴迁移率及电导率并且填充CsPbIBr2薄膜的晶界,改善钙钛矿层与空穴传输层的接触。（3）本文进一步将乙酸铷同时引入到钙钛矿上下两个界面中,使电池效率提高到了12.11%,这是目前报道的CsPbIBr2电池的最高效率。通过表征研究发现双层界面协同调控器件内部缺陷进一步减少,载流子提取能力进一步增强,同时还有效降低了迟滞效应。此外在相对湿度为25%的空气中保存超过800 h后,双层界面协同调控的器件仍能保持最高效率的92%。综上所述,本文通过对钙钛矿薄膜的上界面、下界面以及双层界面的调控,制备了高效稳定的CsPbIBr2钙钛矿太阳能电池,为今后无机钙钛矿太阳能电池的研究提供了新的思路。
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