等离子体制备臭氧与同时脱硫脱硝研究

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近几年我国的大气污染治理取得了很大的成效,然而燃煤污染物仍是最主要的大气污染源。燃煤烟气中含有大量的NOX及SO2,严重危害自然环境及人类身心健康。传统的脱硫脱硝技术主要是将单独的脱硝装置与脱硫装置串联操作,存在催化剂易失活、占地面积大、设备易腐蚀及系统复杂等弊病。为解决这些问题,基于湿法脱硫技术的同时脱硫脱硝研究受到研究者的青睐。本文采用前置O3氧化结合氨水吸收的方法进行同时脱硫脱硝研究,首先研究了介质阻挡放电(DBD)微等离子体技术制备O3的过程和机制,其次探究了同时脱硫脱硝过程中各因素对前置O3氧化NO效果及氨水吸收效果的影响和机理。DBD反应器的放电间距、放电长度,放电功率以及O2停留时间都会对O3浓度及能量效率产生影响。采用正弦交流电源,在优化的条件下得到的O3浓度最高为120.6 g/Nm3,此时能量效率为89.9 g/(k W·h)。采用调制脉冲电源,O3浓度和能量效率分别可达128.8 g/Nm3和119.5 g/(k W·h),基本接近工业制备O3的最低能耗。O2中N2、Ar及水蒸汽的存在均不利于O3的生成,其中水蒸汽对O3浓度的影响最大,Ar的影响最小。采用发射光谱诊断技术监测不同放电气氛的放电过程,提出等离子体合成O3的反应机制。O2等离子体氧化不锈钢电极表面生成Fe2O3及Cr2O3,促进了O3的生成。在同时脱硫脱硝研究中,O3氧化NO的产物随MR(O3/NO)的变化而不同;前置氧化温度、SO2浓度、水蒸汽含量以及采样位置的变化都不会对NO转化率产生显著影响。氨水浓度及SO2浓度的增加对NOX的吸收非常有利,升高吸收液温度及增加烟气中O2含量均会抑制NOX的吸收,溶液p H的变化对NOX的吸收有重要的影响。由于CO2在溶液中形成的缓冲对使溶液始终保持弱碱性,吸收液温度较低(25℃)且CO2存在时,NOX的脱除效率仅为60%;吸收液温度升高至60℃,NOX的脱除效率达到89.2%。吸收液温度较低(25℃)时,Na2S2O3和尿素的加入均可促进NOX的吸收。当吸收液温度较高(60℃)且CO2存在时,加入Na2S2O3之后的脱除效果提升并不明显。整个吸收过程中,氨水对SO2表现出非常好的吸收性能,脱除效率始终高于99%,并且基本不受以上因素的影响。上述研究结果,为燃煤烟气脱硫脱硝一体化奠定了基础。
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