钙钛矿材料作为一类可调的介质材料其结构与性能研究一直备受研究者的关注,对于钙钛矿材料的研究也是多维度的,包括体块、薄膜和纳米颗粒等等。体块材料在机电耦合领域具有显著优势,而晶体由于具有良好的均一性和高透明度使其在光学调制领域具有广阔的应用前景。具有明确并且普适构效关系的高性能光学调制材料一直是研究者们迫切需求的。对于光学调制材料而言,其电光系数直接影响其器件化参数。钽铌酸钾(KTa1-xNbxO3,KTN)晶体具有优异的线性(10-9 m V-1)和二次电光系数(10-14 m~2 V-2),同时其透光范围可达400 nm-4000 nm。据此,KTN晶体在光学扫描、高分辨成像、信息存储和力/光/电多功能复用等领域极具应用潜力。获悉KTN单晶四方-立方相变微观结构演化机制,构建其与宏观性能的内在联系,是指导KTN性能优化的前提。而通过离子掺杂实现KTN晶体综合性能的优化可以充分利用其多功能于一身的优势,实现不同功能间的耦合与复用,并且在此基础上更有利于实现对其电光性能调制手段的进一步扩展。本文旨在建立KTN晶体四方-立方相变过程中宏观性能与微观电畴结构演化之间的构效关系,通过过渡金属离子掺杂实现其压电、介电、铁电、电光性能和光吸收能力的提升,并进一步扩展其光学调制手段,实现基于材料压电、光折变性能的材料结构诱导与光学调制器件制备与应用。KTN晶体四方-立方相变时的电畴结构演化是其优异电光调制能力的重要功能起源,本文研究了相变过程中的电畴动态演化过程,基于拉曼光谱的测试方法,明确了四方相中的特征晶格振动模式,并利用偏振拉曼光谱给出了与电畴极化强度相关的具有A1对称性振动模式的拉曼张量元,分析了不同极性振动模式的各向异性程度。利用特征峰的演化,结合X射线衍射与介电-温度谱线,将KTN相变过程以四个特征温度分为五个区间,不同的温度区间电畴分别表现出不同的动态响应特性,而不同尺寸的电畴对外场的动态响应能力决定了KTN晶体的电光性能。性能调控不仅来源于电畴的本征结构特征,更取决于电畴在外场下的动态响应。本文研究了KTN晶体介电、压电、铁电和电光性能在相变时的演化过程,结合透射电子显微镜和Fr（?）hlich熵研究分析了贡献于介电、铁电、压电参量的电畴具有不同外场响应特性。特别的是,KTN的电光响应区别于其他性能在居里温度处的快速提升,线性和二次电光系数均在冻结温度（Freezing temperature,Tf）表现出最佳工作点,这起源于静态电畴与纳米电畴的相互嵌套结构[54]。线性电光效应的增强起源于静态电畴和提升介电性能的纳米畴的共同作用。而具有强极性的纳米畴的快速增多实现了KTN二次电光效应的提升。上述结构对于电光性能的增强对指导通过构建材料电畴结构实现室温下本征电光性能的提升具有重要意义。掺杂改性作为优化材料性能的常用手段被广泛应用于材料的性能调控之中。Mn掺杂KTN晶体可以实现其介电、铁电、压电和电光性能的提升,通过0.5 mol%的Mn掺杂实现了KTN晶体在电场为10 k V cm-1条件下超过1倍的应变提升,同时其电光性能也实现了显著的增强。其性能提升主要来源于掺杂后增强的晶格畸变,从而诱导了更强的局域异质性,在此基础上诱导出了更小的电畴结构,这进一步印证了静态电畴与纳米畴共存可以增强电光效应。基于其压电性能,通过电场梯度分布设计实现了具有“开关效应”和“渐进偏转”反射式偏转器件的制备。偏转角度分别达到了0.13°和0.09°,且能实现5 k Hz的频率响应。并且偏转形式与参数可通过材料组分的选择和构建几何切型进行设计。Mn的掺杂同样增强了KTN单晶在可见光波段的吸收能力,利用其光折变效应实现了空间电荷场分布的可控构建,并利用梯度空间电荷场实现了透射式光学偏转器件的制备,外场500 V mm-1条件下达到了0.3°的光束偏转,调制速率可达50 k Hz。同时利用空间电荷场在相变过程中诱导了电畴的生长,诱导出了较大面积的高密度90°电畴,而上述电畴类型对于压电性能的提升具有重要贡献。同时该方法具有可编译和可擦除的特点,可以进一步通过光场设计实现对材料的电畴结构和功能在时间和空间上的多重调控。