【摘 要】
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近年来,水环境中有机污染物的频繁出现以及有机物种类的复杂多样,给人们的生产和生活带来了潜在的威胁。目前,基于SO4·-为主的高级氧化技术被认为是高效处理有机污染物废水的有效手段。介孔碳不仅因其丰富的比表面积和空隙结构被用于有机污染物的吸附,同时介孔碳-金属复合催化剂也因高效的协同催化性能在高级氧化方面受到了越来越多的关注。采用聚醚F127为软模板剂,利用溶剂挥发自组装方法制备介孔碳基铁钴合金（Fe
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近年来,水环境中有机污染物的频繁出现以及有机物种类的复杂多样,给人们的生产和生活带来了潜在的威胁。目前,基于SO4·-为主的高级氧化技术被认为是高效处理有机污染物废水的有效手段。介孔碳不仅因其丰富的比表面积和空隙结构被用于有机污染物的吸附,同时介孔碳-金属复合催化剂也因高效的协同催化性能在高级氧化方面受到了越来越多的关注。采用聚醚F127为软模板剂,利用溶剂挥发自组装方法制备介孔碳基铁钴合金（FexCoy-MC）,选取有机染料中占比较多的酸性橙7（AO7）和水环境中常见抗生素四环素（TC）代表水环境中难降解的有机污染物,利用FexCoy-MC活化过一硫酸盐（PMS）开展基于SO4·-的高级氧化法降解水中有机污染物的研究。主要研究结果如下:（1）FexCoy-MC以可溶性酚醛树脂为主要碳材料,F127作为软模板剂,不同比例的硝酸铁和硝酸钴作为金属前驱体,乙酰丙酮作为分散剂,采用自组装→固化→煅烧的方式制备而成。结合电镜与XRD表征发现,FexCoy-MC中的铁钴双金属大多以合金形式存在,且铁钴合金均匀地分布在介孔碳的表面和内部。根据XPS分析,FexCoy-MC中的Fe和Co元素价态主要有零价态和离子态两种价态形式。N2吸附-脱附实验表征结果证明FexCoy-MC比表面积高达342.22m~2/g,且表面和内部存在较多且集中的介孔孔隙,平均分布在3.64nm左右。FT-IR,XPS表征结果表明催化剂表面富含-OH,C=O等含氧官能团。（2）对比不同制备条件下FexCoy-MC活化PMS对AO7的降解效果,得到铁钴比为1:2,煅烧温度为800℃的Fe1Co2-MC可以高效活化PMS,从而对AO7实现高效降解。在最优工况下,30min内AO7的降解率达到99%,且AO7的降解符合一级反应动力学模型,反应速率常数为0.1213min-1。Fe1Co2-MC/PMS反应体系具有较广泛的pH适用性,且反应体系中碱性阴离子对AO7的降解起促进作用。自由基淬灭实验证明不同初始pH下AO7的降解是自由基(·OH,SO4·-)与非自由基（~1O2）协同作用的结果,并且自由基降解AO7比非自由基更有效。（3）Fe1Co2-MC活化PMS降解TC,90min对TC去除率达到90.7%,通过自由基淬灭实验证明了Fe1Co2-MC/PMS体系中SO4·-和·OH对TC的降解其主要作用,~1O2起次要作用。借助LC-MS对降解后的中间产物做进一步分析,推测出TC在Fe1Co2-MC/PMS体系中自由基与非自由基协同作用下的降解路径。
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