水滑石在药物插层缓释及对甲基橙吸附性能的研究

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本文首次将抗生素类药物诺氟沙星(Nor)及抗高血压类药物依那普利(Ena)、赖诺普利(Lis)、卡托普利(CaP)及雷米普利(Ram)插入水滑石层间,制备了一系列新型的药物.无机复合材料,研究这种新型的药物一无机复合材料的组成、超分子结构、热稳定性以及在模拟胃液和肠液中的缓释性能及机理,以开阔水滑石作为生物材料的无机载体的应用。 同时,采用焙烧Zn/Al-CO3-LDH(Zn/dAl-LDO)为吸附剂来处理印染废水中的甲基橙(Methyl Orange,简写为MO),详细的讨论了吸附平衡时间、溶液pH值、MO的起始浓度、温度以及竞争离子等因素对吸附性能的影响,此外,采用一级动力学模型、准二级动力学模型和Elovich模型对吸附数据进行动力学拟合,探讨吸附过程的热力学变化,给出了合理的吸附机理。对于吸附剂的再生问题也进行了相应的讨论。 研究结果表明: 1、Nor可成功插入NO3-LDHs层间,且合成的Nor-LDHs结晶度良好,晶相单一;Nor-LDHs的层间距为1.29~1.33 nm,结合Nor-的三维尺寸,推测客体Nor-是沿短轴方向以单层垂直交替的方式排布于层间,与主体层板通过氢键与静电作用形成超分子结构,并建立了Nor-LDHs的超分子结构模型。TG-DTA分析表明,将Nor插入LDHs层间,其热稳定性明显的提高,热分解温度提高100~150℃,且表现出较好的缓释性能,其释放时间由20 min提高到120 min,缓释实验数据符合Bhaskar方程和一级动力学方程,表明本实验中微粒间的扩散作用是药物分子释放的限速步骤。 2、通过表征,表明层间的硝酸根离子可以被抗高血压类药物离子完全取代,得到晶形结构良好的药物插层水滑石。此外,比较XRD数据及分子尺寸推测Ena-及Lis在层间呈单层排布,而cao-及Ram-则成双层排布,客体分子与主体层板通过氢键与静电作用形成超分子结构,并建立了可行的抗高血压类药物插层LDHs的超分子结构模型。缓释实验数据符合Higuchi模型及一级动力学模型。基于缓释及TGl-DTA的分析结果,推测插层水滑石的结晶度越好或者说客体与层板之间的吸引力越强,呈现出更高的热稳定性及耐酸性能,相应的缓释速度也就更慢,并且插层离子易于在层间呈单层排布。 3、由XRD,ICP及TG-DTA表征证实,Zn/Al-LDO对水溶液中MO的吸附是一个再水合过程,并且伴随着水滑石层状结构的复原,部分的MO-进入了水滑石层间。吸附剂用量固定为0.5 g/L,在MO的起始浓度为100 mg/L,温度为298 K,溶液pH为6.0及吸附时间为120 min的实验条件下,得出Zn/Al-LDO对水溶液中MO的饱和吸附量(Qe)及去除率(n%)分别为181.9 mg/g和90.95%。实验数据较好的符合Freundlich及Langmuir等温吸附模型。吸附为自发放热的过程,很好地符合了准二级动力学方程,由Arrhenius方程拟合得出吸附过程的活化能(Ea)为77.1 kJ/mol,表明Zn/Al-LDO对水溶液中MO吸附的速率控制步骤是MO与Zn/Al-LDO之间的化学反应速率而不是两者之间的扩散作用,并且得出了可行的吸附机理。
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