【摘 要】
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随着现代科学技术的发展,陶瓷材料在高温领域的应用越来越广泛。镁铝尖晶石透明陶瓷具有良好的物理和化学性能,在高温领域极具应用前景。在高温领域应用时,镁铝尖晶石透明陶瓷会遭受高温、氧化和热冲击等特殊使役环境的考验,研究其在高温环境下的热机械性能具有十分重要的理论意义及工程应用价值。目前,在温度相关性建模思想基础上,建立的一系列高温机械性能理论表征模型是理论预测材料高温性能的有效方法,已广泛应用于高温陶
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随着现代科学技术的发展,陶瓷材料在高温领域的应用越来越广泛。镁铝尖晶石透明陶瓷具有良好的物理和化学性能,在高温领域极具应用前景。在高温领域应用时,镁铝尖晶石透明陶瓷会遭受高温、氧化和热冲击等特殊使役环境的考验,研究其在高温环境下的热机械性能具有十分重要的理论意义及工程应用价值。目前,在温度相关性建模思想基础上,建立的一系列高温机械性能理论表征模型是理论预测材料高温性能的有效方法,已广泛应用于高温陶瓷材料的研究。然而,该系列理论预测模型存在两个亟需解决的关键问题:i)模型中材料热物性参数的获取;ii)针对复杂组成和结构材料研究的滞后。基于键价理论发展的键价模型具有简单、准确和普适性等优点,可预测复杂晶体的本征性质参数。镁铝尖晶石晶体存在复杂组成和结构。因此本研究以镁铝尖晶石透明陶瓷为研究对象,将键价模型与高温机械性能理论表征模型结合,建立了从变温晶体结构出发预测立方尖晶石型透明陶瓷高温热机械性能的新方法,揭示了镁铝尖晶石晶体组成-结构-高温性能之间的内在关系。针对熔点已知的Mg Al2O4晶体,本论文首先采用键价模型,由Mg Al2O4的变温晶体结构计算晶体的高温本征性质;进一步计算高温弹性模量和热容,并将其输入到高温机械性能理论表征模型中,预测Mg Al2O4透明陶瓷的高温断裂强度和断裂韧性。结果表明:由于额外的阳离子反位效应作用,Mg Al2O4晶体中四面体和八面体组元性质随温度变化的规律在800℃前后显著不同。然而,由于四面体和八面体的耦合作用,额外的阳离子反位效应不会明显影响硬度、体模量和热膨胀系数等晶体本征性质随温度变化的趋势。在800℃以下,Mg Al2O4透明陶瓷的断裂行为主要受到本征因素的影响,表现为线弹性变化规律。在800℃以上,Mg Al2O4透明陶瓷的断裂行为受到非本征因素的显著作用,导致其产生了反常断裂行为。高温断裂强度和断裂韧性的预测值与实验值吻合良好,证明了本论文所发展的立方尖晶石型透明陶瓷高温热机械性能预测方法的合理性和适用性。针对熔点未知的非化学计量镁铝尖晶石晶体,本论文首先筛选出熔点和晶体结构数据均已知的23种立方尖晶石型晶体,然后采用键价模型由其结构数据计算出晶体本征性质;最后基于Lindemann熔点规则将MV2/3(48)~2量与晶体熔点Tm进行关联,建立了立方尖晶石型晶体熔点的预测模型。研究表明,熔点Tm与MV2/3(48)~2量呈现显著的线性关系,验证了所发展的熔点预测模型的合理性和适用性;晶体熔点随阴离子半径增大而显著减小,随八面体化学键平均键力常数的增大而增大;且相比于四面体化学键,八面体化学键性质对晶体熔点的影响程度更大。非化学计量镁铝尖晶石透明陶瓷的热机械性能鲜有研究。本论文首先通过原位XRD测定并解析得到室温至1000℃范围内Mg O·1.19Al2O3的变温晶体结构;然后利用本论文发展的立方尖晶石型透明陶瓷高温热机械性能的预测新方法计算了Mg O·1.19Al2O3透明陶瓷的高温断裂强度。结果表明,Mg O·1.19Al2O3晶体在600℃以上将产生额外的阳离子反位效应,此效应对四面体和八面体组元的本征性质产生明显影响,但在配位多面体的耦合作用下,不会显著影响Mg O·1.19Al2O3晶体的高温本征性质。在1000℃以下,Mg O·1.19Al2O3透明陶瓷断裂强度的预测值随温度升高而减小。
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