【摘 要】
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由于现代社会对化石燃料需求量的增加,二氧化碳（CO2）作为燃烧产物之一产生的温室效应是急需被解决的环境问题。人工模拟光合作用,利用有效的催化剂将CO2还原为有机产物既可以缓解能源短缺又可以解决环境污染问题,因此探索可利用的光催化剂尤为重要。超薄LDHs结构使得其表面低配位表面原子容易从晶格脱离形成缺陷,有利于CO2吸附和电子结构的改善,并因为其可调控性非常强,在催化领域得到了广泛的关注。本文基于C
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由于现代社会对化石燃料需求量的增加,二氧化碳（CO2）作为燃烧产物之一产生的温室效应是急需被解决的环境问题。人工模拟光合作用,利用有效的催化剂将CO2还原为有机产物既可以缓解能源短缺又可以解决环境污染问题,因此探索可利用的光催化剂尤为重要。超薄LDHs结构使得其表面低配位表面原子容易从晶格脱离形成缺陷,有利于CO2吸附和电子结构的改善,并因为其可调控性非常强,在催化领域得到了广泛的关注。本文基于CoAl-LDHs构建了含缺陷的CoAl-LDHs和CuO负载的CoAl-LDHs,并通过密度泛函理论（DFT）分别研究了其光催化还原CO2性能和产物的选择性,其内容如下:（1）富含缺陷CoAl-LDHs的电子性质及对光催化还原CO2性能的影响基于密度泛函理论加U（DFT+U）方法,以CoAl-LDHs水滑石为基础构建了含钴缺陷(VCo)、铝缺陷(VAl)、羟基缺陷(VOH)的三个单一结构缺陷CoAl-LDHs和含羟基、钴缺陷混合(VOH＆Co)和羟基、铝缺陷混合缺陷(VOH＆Al)的两个CoAl-LDHs模型。本文系统地研究了缺陷对CoAl-LDHs结构、电子性质、带边位置以及光催化CO2还原性能的影响。构建了全部可能生成的中间体并计算了每一步反应的Gibbs自由能变化,以确定势能决定步骤,并进一步了解CO2还原为CH4的最佳反应路径和机理,研究表明:VCo不利于光催化还原CO2反应,VOH＆Al则因为OH缺陷和Al缺陷的协同效应有效的降低了势能决定步骤的Gibbs自由能垒增强了光催化性能。（2）CuO负载CoAl-LDHs光催化还原CO2产物的选择性研究在CoAl-LDHs上负载了Cu4O4团簇,研究了负载的结合方式并通过电子性质、光学性质、CO2吸附性的对比得到了光催化性能最优的CuO/CoAl-LDHs。通过反应过渡态的Gibbs自由能计算,发现CuO/CoAl-LDHs改变了反应路径,阻止了CH3OH产物生成,增大了中间产物脱附能。这是因为CuO/CoAl-LDHs能与中间产物构建二元电子通道,增强了中间产物的结合性。最后产物脱附动力学计算发现CoAl-LDHs上的*CO会以中间产物的形式脱附,*CH3OH则成为最终产物阻止了CH4的生成。而CuO/CoAl-LDHs上的*CO会稳定的与催化剂结合进而发生反应,使得CuO/CoAl-LDHs上CH4产物选择性增强。
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