【摘 要】
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因多相催化具有易分离、易放大、其催化剂可多次利用等特点,此类反应研究受到广大科研工作者的青睐。近年来,氮掺杂的碳基材料因存在特殊的表面结构而被广泛应用于多相催化领域。本论文对负载过渡金属的碳氮材料催化剂的制备及其对芳香炔烃的催化性能进行了研究。主要内容如下:1、钯纳米粒子负载在氮磷掺杂碳材料催化剂CN-P-Pd-1.4的制备及苯乙炔选择性加氢的机理研究。以谷氨酸钠为原料,通过煅烧法制备了钯纳米粒子
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因多相催化具有易分离、易放大、其催化剂可多次利用等特点,此类反应研究受到广大科研工作者的青睐。近年来,氮掺杂的碳基材料因存在特殊的表面结构而被广泛应用于多相催化领域。本论文对负载过渡金属的碳氮材料催化剂的制备及其对芳香炔烃的催化性能进行了研究。主要内容如下:1、钯纳米粒子负载在氮磷掺杂碳材料催化剂CN-P-Pd-1.4的制备及苯乙炔选择性加氢的机理研究。以谷氨酸钠为原料,通过煅烧法制备了钯纳米粒子负载在氮磷掺杂碳材料催化剂CN-P-Pd-1.4并应用于苯乙炔选择性加氢制苯乙烯的反应。探索了温度、溶剂、杂原子掺杂等条件对催化剂反应活性的影响。研究结果表明:苯乙炔在甲醇（15 m L）、H2（1 atm）、25℃的条件下反应0.5 h转化率为99.9%。催化剂CN-P-Pd-1.4对其他炔烃也有较高的反应活性,转化率可达95%以上。此外,循环性测试表明CN-P-Pd-1.4可以重复使用四次而其反应活性不会显著降低。2、多孔氮掺杂碳材料上负载铜纳米颗粒的高效催化剂应用于温和条件下炔烃基团的偶联反应以丙酮和尿素为材料通过两次煅烧合成以碳氮材料负载铜纳米颗粒的高效催化剂并成功实现了乙炔衍生物通过自偶联形成1,3-二炔的反应。探究了碱、溶剂、温度等对催化剂反应活性的影响。结果表明:Cu/Cu O@CN（8）对自偶联反应表现出卓越的反应活性从而达到了较高的转化频率（TOF=96.8）。苯乙炔在Na OH（2 mmol）、叔丁醇（2 ml）、O2（1 atm）、反应温度为60℃的条件下反应1 h后转化率可达99.9%。此外,该催化剂在重复使用五次后活性依然保持良好。
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