【摘 要】
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本论文以氧化锌（ZnO）为主要研究材料,采用水热法和电化学沉积法成功制备出了不同暴露晶面、不同形貌特征的ZnO纳米粉末材料和具有球状颗粒的ZnO电极。以空气中NO污染物和废水中环丙沙星抗生素为目标污染物,探究了ZnO对两者的氧化去除机理。主要研究内容和结论如下:（1）光催化氧化是减少空气中NO污染物的重要途径,半导体氧化物的晶面工程可以提高光催化效率。使用水热法合成了具有不同暴露晶面的ZnO纳米颗
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本论文以氧化锌（ZnO）为主要研究材料,采用水热法和电化学沉积法成功制备出了不同暴露晶面、不同形貌特征的ZnO纳米粉末材料和具有球状颗粒的ZnO电极。以空气中NO污染物和废水中环丙沙星抗生素为目标污染物,探究了ZnO对两者的氧化去除机理。主要研究内容和结论如下:（1）光催化氧化是减少空气中NO污染物的重要途径,半导体氧化物的晶面工程可以提高光催化效率。使用水热法合成了具有不同暴露晶面的ZnO纳米颗粒,并研究了它们对NO的光催化性能。由氯化锌为前驱体制备得到了具有（0002）优势晶面的六方介孔晶体,而来自醋酸锌制备的晶体呈现出薄片或麦穗状,增加了（10-11）晶面的暴露。ZnO在空气中煅烧提高了其取向晶面的织构系数和氧缺陷。具有增强的（0002）晶面和较低平带能量的纳米晶体在光电化学水氧化反应中表现出更好的催化活性。而具有（10-11）优势晶面的纳米晶体比前者,显示出更优异的NO光催化氧化活性（在365 nm光子接近76.7±0.6%）。此外,根据密度泛函理论计算,与其他构型相比,以O为末端的（10-11）晶面对NO分子的亲和力更强,这表明暴露晶面在NO的光催化氧化中起主要作用。从醋酸锌煅烧得到的具有混合（0002）和（10-11）晶面的ZnO晶体,获得了高量子效率（在275 nm光子下接近97.5±1.4%）。该部分研究探索了具有不同暴露面的ZnO的特殊性质,对于未来设计用于去除有害物质的高效光催化剂具有重要意义。（2）在本项研究中,通过在氟（F）掺杂的二氧化锡（SnO2）表面进行电化学沉积和氧化反应,制备了介孔球形ZnO电极。采用不同金属离子对ZnO电极进行修饰,研究了环丙沙星的阳极氧化过程。使用金属钌（Ru）离子修饰的ZnO电极在反应12 min后,降解效率达到57.4%,其电催化氧化性能优于未改性的ZnO电极（15 min仅为5.6%）。通过对反应机理的分析,发现阳极双电子反应产生的H2O2反应需要转化为·OH才能促进环丙沙星的氧化降解。不同电极产H2O2的法拉第效率随时间逐渐降低,在0-9 min内Ru修饰ZnO电极的效率为0.17%,而纯ZnO电极法拉第效率达到1.59%。但在有光照条件下,Ru修饰ZnO电极加剧了·OH和双氧水发生“副反应”,导致降低环丙沙星降解效率。本部分探索了ZnO及改性电极在环丙沙星中的氧化反应,该成果可为ZnO在阳极氧化降解水中环丙沙星的应用提供理论依据和基础数据。
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