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本文系统考察了硅铝比、有机胺模板剂、碱度、晶化温度及时间等条件对低硅铝比ZSM-5分子筛的合成以及ZSM-5、ZSM-57和丝光沸石这三种沸石之间相互转晶的影响。结果表明,较高的碱度、较长的晶化时间都趋向于合成丝光沸石;较低的碱度、较高的诱导晶化温度、较长的晶化时间更趋向于合成低硅ZSM-57分子筛;低硅铝比的ZSM-5分子筛则需要在能合成丝光沸石和ZSM-57分子筛的碱度区间内精确调节碱度,缩短的晶化时间、降低诱导晶化温度、加入适当的晶种以加快晶化速率才能合成出来。而这些合成条件稍微改变,各种沸石之间发生转晶,晶化产物出现两种,甚至两种以上的晶型。硅铝比为20的ZSM-5分子筛较佳的合成条件为碱度4.4,预置16%的ZSM-5晶种,诱导温度150℃,诱导时间35 h,晶化温度210℃,晶化时间15 h。
本论文的创新点是合成超低硅铝比ZSM-5分子筛和另一种晶型(丝光沸石或ZSM-57分子筛)的混晶复合材料,这种复合材料同时具有较低的单个酸中心酸强度以及较少的有效酸中心数的特点。将其用于混合碳四烃催化裂解制低碳烯烃反应,其中ZSM-5分子筛提供催化活性中心,而丝光沸石或ZSM-57分子筛由于对碳四烃裂解反应没有催化活性(或活性较低),主要起到分散低硅ZSM-5分子筛过多酸中心的作用。ZSM-5/丝光沸石复合分子筛催化裂解制乙烯和丙烯的总产率为46%,高于传统的ZSM-5分子筛。