高铁酸盐的制备及其对磺胺吡啶和对乙酰氨基酚的去除

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高铁酸盐是一种集氧化、絮凝和消毒为一体的高效净水剂,在水处理领域有着很大的应用前景。但现阶段高铁酸盐的制备仍然有着浓度低、稳定性差和成本高的特点,这也是限制其大规模推广应用的主要因素。药品和个人护理品(PPCPs)是近年来出现的一类对人体和水生物具有潜在危害的水体微污染物,随着水体中越来越频繁地被检出,其越来越受到人们的重视。试验采用电解法制备高浓度高铁酸盐,并利用其去除常见的PPCPs(磺胺吡啶和对乙酰氨基酚),取得了较好的结果。探讨了NaOH浓度、电解温度、电流密度和阳极材料等因素对电解制备高铁酸钠的影响。结果表明:NaOH溶液的最适浓度是17mol/L;低温和低电流密度有助于高浓度高铁酸钠溶液的制备;与铁板阳极相比,铁网能得到更高的高铁酸钠浓度,且铁阳极的定时补换能显著提高高铁酸钠浓度。通过优化试验条件,电解制备高铁酸钠的浓度可达到0.39 mol/L,其反应条件为:电解温度13℃,定期补换铁网(在1 h、3 h和4 h补换),S/V=2.484 1/cm,NaOH浓度17 mol/L,电解时间5 h,4块铁网电极(单块有效反应面积62.1 cm2),电流8.4 A。比较了高铁酸钠的初始浓度(0.0790.359 mol/L)和不同离子(PO43-、ClO-和SiO32-)等对高铁酸钠溶液稳定性的影响。结果表明:高铁酸钠溶液的初始浓度越大,其分解也越快;与其他离子相比,次氯酸根对高铁酸盐的稳定作用最好。探讨了高铁酸盐投量、溶液pH值、腐殖酸(HA)对高铁酸盐去除磺胺吡啶(SPY)和对乙酰氨基酚(AAP)的影响。结果表明:高铁酸盐投量的增加能显著提高SPY和AAP的去除率;过酸和过碱环境均不利于去除率的提高;低浓度的HA能促进SPY和AAP的去除,而高浓度的HA会抑制SPY和AAP的去除。当高铁酸盐投量为时9.2 mg/L(以铁计)时,初始浓度1 mg/L的AAP溶液在60 min的去除率可达到99.6%。当高铁酸盐投量为5 mg/L(以铁计)时,初始浓度500μg/L的SPY在15 min的去除率可达到100%。高铁酸盐去除AAP的反应符合伪三级反应特征,总反应速率常数为0.000014 L2/mg2·min。三种AAP氧化产物被检测出,并以此推测了AAP的可能降解路径。0.25 mmol/L的K+、Na+、Mg2+、Ca2+能促进AAP的去除,而Al3+、CO32-和PO43-对SPY和AAP的去除却有明显的抑制作用。
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