叠层结构氧化物阻变存储器及生物电子突触功能的研究

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随着基于电荷存储的非易失性存储器(NVM),例如闪存(flash),的尺寸缩减接近其物理极限,发展高性能、高密度、低成本的新型NVM成为了半导体存储器行业的研究焦点。阻变存储器(RRAM)作为一种有前景的新型NVM,由于其具有结构简单、擦写速度快、功耗低、集成密度高和尺寸可缩小性好等优点而备受科学界和工业界的广泛关注。众所周知,RRAM器件作为新型NVM的最大优势在于其具有良好的尺寸可缩小性,从而获得更高密度的存储器。但是,器件尺寸的不断缩小依赖于微加工技术的不断进步,所需要付出的成本(代价)也越来越高(大)。因此,在RRAM中实现多级单元(MLC)存储特性为提高器件的存储密度提供了另外一条有效途径。如果将RRAM器件中的导电细丝尺寸控制在原子尺度,那么就有可能观察到一类奇特的现象——量子化电导现象。稳定且可控的量子化电导在超高密度存储器方面具有十分广阔的应用前景。此外,近年来研究发现,电阻转变效应除了可以应用于NVM之外,还可以在神经形态学计算(特别是用来模拟生物突触的相关功能)或逻辑电路等方面具有潜在的应用和研究价值。因此,针对以上关于RRAM研究的核心问题或研究热点,本论文通过构建叠层(两层、三层甚至是多层)结构氧化物RRAM来提高器件的阻变性能,特别是提高器件的存储窗口(RHRS/RLRS)来获得稳定且可靠的MLC存储特性。此外,由于多层微结构对导电通道的调制作用,首次观察到了有趣的量子化电导(QC)和负微分电导(NDC)振荡现象。最后,初步探索了 RRAM器件的电阻转变效应在生物突触模拟方面的应用。具体主要研究内容和研究结果分为以下几个部分:第一部分,系统地研究了三种类型底电极(BE)材料(活性电极Cu或Ag、惰性电极Pt或Au以及亲氧电极W或Ti)对Hf02/Ti0x双层结构RRAM器件的阻变性能的影响。结果表明,与其他两类BE材料相比,亲氧BE(W或Ti)的RRAM器件可以显著提高器件主要开关参数(VSet、VReset、RLRS和RHRS)的一致性。此外,由于亲氧BE强的氧亲和力,导致BE与氧化物介质层之间形成一薄的界面层(IL),使得器件在Reset过程中电阻呈现渐进式变化,这有利于通过调节Reset停止电压(VReset-stop)来实现MLC存储特性,从而获得高密度存储的RRAM器件。综合考虑BE材料对器件的阻变性能的影响,对于Hf02/TiOx双层结构RRAM器件,最优的电极组合是TiBE和PtTE(顶电极)。以上实验结果为氧化物基阻变介质层与电极材料的合适选择用以提高RRAM器件的性能提供了指导意见。该部分内容已被IEEEICSICT2018会议论文录用。第二部分,论证了在Ti BE与HfO2以及HfO2与Pt TE界面处分别插入一薄的Al2O3层构成Ti/Al203/Hf02/Al2O3/Pt三层结构RRAM器件可以显著提高器件的RHRS/RLRS比值(存储窗口),从而提高器件MLC存储操作的稳定性和可靠性。因此,通过调节VReset-stop(1.5、2和2.5 V),获得了 4个稳定且可以明显区分开的电阻态(LRS、HRS1、HRS2和HRS3)。此外,该器件还表现出其他优异的阻变性能,如超快的擦写速度(~10 ns)和良好的脉冲循环耐久性(~105 cycles)等,适合在高密度和高速NVM等方面的应用。接着详细讨论了插入的Al2O3层在Ti/Al203/HfO2/Al203/Pt器件电阻开关和导电机制中的作用。最后,通过测量RRAM器件的Set和Reset开关特性与脉冲宽度和幅值依赖关系,研究了器件的初始开关动力学问题。结果表明,在相同的脉冲幅值条件下,初始Set过程快于初始Reset过程。对开关动力学问题的研究可以帮助我们如何适当的选择不同的脉冲幅值和宽度来优化RRAM器件的性能。该部分内容已发表在J.Phys.D:Appl.Phys.,51(2),2017 上。第三部分,首次构建了具有3-bit存储能力的HfOx/Al2O3多层结构RRAM器件。无论是直流扫描还是脉冲链扫描模式下,在所制备的多层调制结构器件中均观察到了清晰的导电量子化现象。更重要的是,随着外加偏压(施加于PtTE)的增加,器件的电导会呈现出从起初逐渐减小区域到量子化电导跳跃区域再到多级Reset区域的变化过程。其相应的的Reset动力学问题可以解释为氧空位CF的如下演化过程:随着PtTE上外加偏压的增加,一开始CF逐渐变细对应于器件电导逐渐减小区域,然后CF逐渐细到原子点接触级别对应于器件量子化电导区域,最后CF在Al203和HfOx中逐层断开对应于器件多级Reset过程。多级Reset过程可以看作是随外加偏压的增加具有振荡行为的NDC现象,其内在物理机制归目前尚不明确,有待于进一步研究。第四部分,在脉冲链操作模式下,利用所制备的Ti/HfO2/TiOx/Pt忆阻器成功模拟了生物突触的相关功能,如短时可塑性/长时可塑性(STP<P)和突触增强和抑制(P&D)等。突触P&D特性的测试结果表明,可以通过改变输入脉冲链的脉冲数量或幅值来精确调控突触权重(G)的大小,这是器件能应用于神经形态学计算的前提条件。在模拟STP行为中,器件电导在每个脉冲刺激下会迅速增加,但是在下一个脉冲刺激之前,电导会自发随时间以指数形式衰退至初始电导态。通过增大脉冲链的脉冲幅值、宽度或缩短相邻两个脉冲的时间间隔时,实现了突触单元从STP向LTP转变,这对生物大脑的学习和记忆功能具有重要作用。该部分内容已发表在Nanotechnology,29(41),2018上。
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