活性炭负载钌催化剂的工业化应用是Haber-Bosch工艺之后氨合成领域最大的成就。然而,稳定性不足的缺陷限制了钌催化剂的大规模工业化应用。炭载体的甲烷化流失被认为是活性炭负载钌催化剂失活的主要原因,但是现有抑制炭载体甲烷化反应的催化剂制备技术无法彻底解决其失活问题。显然,深入认识活性炭负载钌催化剂的失活机理,制备出满足工业应用需要的高性能钌催化剂是当前氨合成领域最有挑战性的研究。本论文基于我们前期在活性炭负载钌催化剂高温运行时观察到一氧化碳产物的新发现,拟研究助剂对钌催化剂氨合成活性和热稳定性的影响,探索钌催化剂中炭载体的气化流失情况及其对催化剂性能的影响,考察活性炭载体的物理化学性质与钌催化剂性能之间的关联,并尝试利用炭气化反应的产物制备出高性能的钌系氨合成催化剂。论文得到了如下重要创新结果和结论:(1)炭的甲烷化现象和催化剂的失活之间没有明显的关联,炭氧化产生的炭流失将导致催化剂的Ru粒子尺寸增加,使低温脱附氢的活性位数量下降,这将不利于氨合成反应的进行,最终导致催化剂活性和稳定性的下降。(2)炭载体的性质差异影响了含钡助剂钌催化剂的性能。活性炭载体的比表面积、含氧官能团数量以及微孔比例等都会影响钌金属粒子的分散,大量含氧官能团的存在则会抑制氢的迁移,进而影响助剂的还原及催化剂的氨合成活性。载体中不稳定含氧官能团的存在会影响催化剂的耐热性能,但是载体中适量含氧官能团的存在不但不会降低催化剂的耐热性能,还能提升耐热后催化剂的氨合成活性。(3)在500 ℃用CO处理含钡助剂的活性炭负载钌催化剂可以引入炭以及酸酐和酯类等官能团,这改变了催化剂的氢吸附性质,提高催化剂的氨合成活性。同时,CO处理引入的炭更容易发生炭气化反应,保护了炭载体的结构,避免其因为发生炭流失反应而被破坏,因此改善了催化剂的热稳定性。本文的研究为高活性高稳定性活性炭负载金属催化剂的制备提供了新的思路,将有助于解决炭材料负载金属催化剂稳定不足的问题,并为炭材料在氨合成等催化领域的大规模应用提供理论依据和指导。