【摘 要】
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有效储能手段的开发对提高间歇性可再生能源的利用具有重要的意义,通过电解水将可再生能源装置产生的电能储存为氢能是当前最有前途的策略之一。电解水由阳极析氧反应（OER）和阴极析氢反应（HER）两个半反应构成,其中涉及四电子转移的OER为决速步骤。实际情况下,驱动电解水所需的电压要比理论值更高,这就需要研发更加高效且稳定的低成本催化剂来尽量地减小过电位。金属有机框架（MOF）基催化剂由于其成本低廉,结构
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有效储能手段的开发对提高间歇性可再生能源的利用具有重要的意义,通过电解水将可再生能源装置产生的电能储存为氢能是当前最有前途的策略之一。电解水由阳极析氧反应（OER）和阴极析氢反应（HER）两个半反应构成,其中涉及四电子转移的OER为决速步骤。实际情况下,驱动电解水所需的电压要比理论值更高,这就需要研发更加高效且稳定的低成本催化剂来尽量地减小过电位。金属有机框架（MOF）基催化剂由于其成本低廉,结构特殊以及成分可定制等优点,是实际电解水应用的理想选择,但由于传统MOF的固有活性低以及其中配位不饱和金属位点的可及性较差,其开发仍然具有挑战性。本文通过在导电载体上原位自组装MOF,通过调控形貌,优化电子结构等措施来提高催化剂的电化学活性。（1）采用溶剂热法,通过使用乙醇作为溶剂和Ti网（TM）上的高亲和力氧化物层来促进原位成核,首次在TM上原位自组装了大面积的三维（3-D）大孔互联Ni-BTC纳米片阵列。将获得的纳米结构直接用作析氧电极,0.1 MKOH电解液中,仅需要293 mV的过电位即可达到10 mA cm-2的电流密度,并且在330 mV的过电位下TOF值为0.185 s-1,催化剂的Tafel斜率为51.2 mV dec-1。这一活性比大多数报道的OER催化剂要好得多,包括基于MOF的催化剂、其他不含贵金属的催化剂,甚至是在相同条件下测量的基于Ir和Ru的催化剂。此外,该电极在10 mA cm-2电流密度下经过12.7小时的计时测量后,电流密度的变化可以忽略不计,甚至在300次循环伏安法测量后还会由于催化剂的活化使得电流密度有轻微的增加。特别是,它可以保持250 mA cm-2的电流密度至少266小时而不发生明显的衰减。优异的催化活性和稳定性主要是由于三维大孔和相互连接的纳米片阵列结构大大提高了 MOF结构的兼性位点的暴露和电荷传输能力,原位活化的阳离子的结合能增加,增强了对OH-的吸附。（2）以乙醇为溶剂,首次成功在原始石墨烯上自组装了 Fe掺杂的Ni-BTC纳米粒子阵列。将该材料用于析氧析氢时,1MKOH电解液中,分别只需要131.8和229 mV的过电位下即可达到10 mA cm-2的电流密度,Tafel斜率分别为59.4和38.4 mV dec-1,用于全电解水时,10 mA cm-2的电流密度仅需要1.591 V的电压,该电催化活性在已报导的双功能催化剂中处于前列,甚至优于一些贵金属基催化剂。此外,该催化剂在HER和OER中,在电流密度为10mAm-2的电压下均能保持超过20 h的稳定性,在1000次循环伏安测试后仍能维持相当的活性,而且用作双功能催化剂时,能在电流密度为250 mA cm-2的电压下维持168 h没有明显衰减。
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