论文部分内容阅读
膜分离技术是一种新型、高效、节能的分离技术。无机分离膜已经成为当今膜材料研究的热点,特别是把具有规则有序孔道、分子级别孔径、良好耐热和抗腐蚀性能的分子筛复合在无机载体上制备的沸石分子筛复合膜具有十分重要的理论和应用价值,已经引起各国研究者的高度重视。 本实验以热固性酚醛树脂为原料,经预氧化、粉碎、筛分、成型等工艺过程制备了酚醛树脂基管状原膜,将管状原膜炭化制成管状炭支撑膜;为有效改善炭膜的渗透分离性能,实验采用原位水热合成法在管状炭膜支撑体外表面复合ZSM-5沸石分子筛膜,从而制成碳基沸石分子筛非对称复合分离膜。实验主要考察了酚醛树脂原料粒度、沸石分子筛溶胶组成和操作条件、水热合成条件以及老化条件等因素对碳基沸石分子筛复合分离膜的气体渗透选择性能的影响。同时实验采用气体渗透装置考察碳基沸石分子筛复合膜的气体渗透分离性能,并采用XRD(X-rayDiffractometer)、SEM(Scanning Electron Microscope)等现代检测手段分析制备碳基沸石分子筛复合膜的晶体结构和形态特征。结果表明,当采用粒度为200目的酚醛树脂原料制备炭膜支撑体后,通过一定的加料顺序,在搅拌速度为1500rpm,搅拌时间为2小时,合成沸石分子筛溶胶的摩尔组成为Al2O3:SiO2:Na2O:H2O:EtOH=1:100:12:7500:50,合成温度175℃下水热合成48小时,并于100-110℃干燥3-4小时,按此条件循环水热合成2次,最后再在炭化炉中焙烧即得到碳基沸石分子筛复合膜。焙烧条件是从室温以2℃.min-1的升温速率升至200℃,恒温40min,再以1℃.min-1的升温速率升至350℃,恒温100min,所制备的分子筛复合膜对H2、N2、CO2的渗透速率分别为5.63×10-2m3.m-2.s-1.MPa-1、5.54×10-3m3.m-2.s-1.MPa-1和1.85×10-3m3.m-2.s-1.MPa-1,对H2/N2、H2/CO2的气体分离系数分别为14.60和23.91;在上述确定的适宜条件下,将未水热合成的炭支撑体在25℃下老化一次,时间为24小时,可提高复合膜对气体的渗透选择性能,对H2、N2和CO2的渗透速率分别为4.04×10-2m3.m-2.s-1.MPa-1、1.02×10-3