石墨烯由于其优异的性能而被广泛的研究及应用。目前石墨烯的制备方法存在产率低、能耗高、操作复杂、污染环境等缺点,因此有必要开发一种便捷、高效的绿色制备方法来解决上述问题。羟基自由基（·OH）具有强氧化性,其氧化特征为非选择性,基本可以与所有种类的物质发生反应,但·OH在应用过程中,存在浓度低,寿命短,不能连续生产等技术瓶颈问题。本论文从设计新型·OH的连续反应发生装置出发,首先制造出·OH的连续生产装置,并实现了装置的稳定运行和试验参数的可控调节,然后将此装置成功地应用于由石墨剥离制备石墨烯工艺中,通过对制备参数的调优,制备出了高品质的石墨烯产物,收率最高达90%。并提出了·OH剥离石墨制备石墨烯的作用机理;研究了·OH浓度产生的动力学规律,用于预测·OH浓度随反应过程条件因素变化的规律;并设计了·OH剥离石墨制备石墨烯过程的工艺流程,·OH剥离法具有工艺简单,条件温和、能耗小（常压和室温）,不污染环境等明显优点,有效的解决了现有石墨烯批量制备过程的缺点,有望成为石墨烯便捷、高效的工业生产方法;为拓展所得石墨烯产物的应用领域,结合超声分散和表面活性剂组分优化,制备出了高浓度的稳定的石墨烯分散液,并设计了制备高浓度石墨烯分散液的过程流程。可膨胀石墨是石墨的一种重要衍生物,具有极其重要的工业应用价值。针对目前可膨胀石墨的主要制备方法存在工艺复杂、需要使用强酸性试剂、反应过程对环境影响大、产物中含有腐蚀性元素等技术难点。本文首次采用机械力化学法成功地由鳞片石墨制备出无硫可膨胀石墨,并对机械力化学法制备可膨胀石墨的过程流程进行了设计。1.利用实验室自制的·OH连续产生装置,成功地实现了·OH剥离石墨制备石墨烯的过程。确定了剥离时间、氯化钠浓度、电流强度、石墨投加量,空气流量等对石墨剥离过程的影响规律,并优化得到最佳的剥离条件为:氯化钠浓度5.0%（w/w）、石墨用量4.0 g、剥离时间3 h、外加电流强度10 mA、空气流量1.0 L/h,此时石墨烯的收率为77.5%;通过TEM、Raman、XRD、FT-IR、AFM、XPS等表征所得石墨烯产物的形貌及结构。分析表明,剥离所得产物具有薄层石墨烯的特征,石墨烯产物层数为3层;所得石墨烯产物含碳元素82.2%,氧元素17.8%。进一步的机理分析表明,·OH剥离石墨的过程机制为·OH的氧化与电流的协同作用,具体为:·OH的强氧化性,刻蚀石墨片层的边缘,打开晶格边缘层,·OH由边缘层插入石墨片层中,同时在电流的作用下,电解液中的离子及·OH插层进入到石墨层间,两者的共同作用有效的增大了石墨层间距,导致片层之间的范德华力减弱,最终被剥离成石墨烯。2.通过对剥离过程不同电解质体系的优化设计,实现了对石墨烯产物层数的控制,得到最佳的剥离工艺参数为:鳞片石墨为原料、SDBS浓度10.0%（w/w）、石墨用量5.0 g、剥离时间3 h、外加电流强度10 mA、空气流量1.0 L/h,此时石墨烯的收率为90%。通过TEM、Raman、XRD、FT-IR、AFM、XPS等对所得石墨烯产物的形貌以及结构进行表征。结果表明,石墨烯产物中碳含量为89.8%;氧含量为10.2%,表明所得的石墨烯产物无杂质,质量较好。并且得出了以NaOH、PVP、DTAB、NaCl和SDBS为电解质下,剥离所得石墨烯产物的层数分别为30层、20层、4层、3层和2层,并对所得的2层石墨烯产物进行了质量分析,同时对·OH剥离石墨制备石墨烯的过程流程进行了设计。3.确定了连续装置中·OH浓度变化的动力学规律。·OH浓度的动力学规律符合如下模型方程:C（·OH）=0.0048+0.000894₁+0.0016₂-0.000374₃-0.0068₄-0.0000691₂²-0.0000353₃²+0.0018₄²,且·OH浓度分别随着SDBS浓度、施加电流强度、石墨投加量、空气流量的增加而先增大,达到最大值后随之减少。不同工艺参数对·OH浓度变化影响的强弱顺序为:SDBS浓度>空气流量>石墨投加量>施加电流强度。在SDBS浓度10.0%（w/w）、石墨投加量5.0 g、施加电流强度10 mA、空气流量1.0 L/h的条件下,·OH的最高浓度为7.98×10^-3 mol/L。4.结合超声分散和表面活性剂组分优化设计,制备出了高浓度、稳定的石墨烯分散液。确定了分散剂种类及制备条件对石墨烯分散液质量的影响规律,优选出石墨烯分散液的适宜制备条件为:分散剂SDBS浓度为5.0%（w/w）、石墨烯的投加量为0.25g、超声功率80%、超声时间30 min,在此条件下,所得石墨烯分散液的浓度为1.98g/L。此石墨烯分散液的稳定存在时间超过90天。5.首次通过机械力化学法成功地制备出无硫可膨胀石墨。研究了不同制备参数对产品性能的影响规律,优化的工艺条件为:不锈钢珠为球磨介质、球磨介质尺寸为直径6 mm、球磨时间4 h、球磨机转速500 r/min、分解温度200℃、分解时间4 h、原料石墨与NaHCO₃的质量比为1:1,所得的可膨胀石墨产物的膨胀容积为142 mL/g。通过SEM、XRD、Raman等对所得可膨胀石墨样品的形貌及结构进行了表征确证。本工作对无硫可膨胀石墨的制备具有重要的学术及工业参考价值。