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论文首先简要介绍了半导体光催化技术的基本原理,对国内外最新的TiO2光催化研究进展和目前光催化领域所面临的问题等方面进行了较为详细的总结和评述。围绕拓宽TiO2的光响应范围和实现催化剂的回收两个目标,在总结前人工作经验的基础上,本课题对掺杂改性的纳米TiO2进行了负载化研究,系统研究了制备条件和反应条件对所制催化剂光催化活性的影响规律,并分析了模拟太阳光下负载型催化剂对目标污染物的降解过程和机理,取得了一系列重要结论和具有实用意义的成果,为实现利用太阳光光催化降解有机污染物提供了理论和实验依据。具体研究内容和研究成果体现在以下几个方面:1.以沸石为载体,溶胶-凝胶法制备了具有可见光响应的负载型催化剂(N/Fe3+/TiO2-AZ),考察了制备过程中N、Fe3+掺杂量、载体粒度、煅烧温度、负载次数等因素对催化剂光催化活性的影响,确定了模拟太阳光下负载型催化剂的最佳制备条件。表征结果表明,N、Fe3+改性TiO2颗粒均匀地覆盖在沸石表面,且具有单一的锐钛矿型,粒径较小;负载前后的催化剂有着与沸石相同的孔径分布,均为中孔结构;氮和铁的共掺杂发挥了二者的协同效应,不仅使样品对光的吸收范围拓展到可见光区,而且降低了载流子的复合率,提高了光量子效率,而多孔材料沸石的引入也进一步提高了催化剂的光催化性能。2.以活性炭为载体,溶胶-凝胶法制备N/Fe3+/TiO2-AC复合催化剂,并在前期实验的基础上,简化部分实验,重点突出活性炭的特性,考察各因素对复合催化剂光催化性能的影响。与沸石作载体时不同的是,温度不仅对催化剂和N的有效掺入有影响,而且对活性炭本身也有影响。实验得最佳制备条件为:采用预先制备的TiO2溶胶,60-80目活性炭颗粒浸渍覆膜,层间低温(300℃)煅烧,负载次数为3次,最后一次覆膜后400℃煅烧2h。表征结果显示,氮、铁改性TiO2颗粒均匀地覆盖在活性炭表面,且具有单一的锐钛矿型,所负载的TiO2晶粒尺寸为15.34nm;负载前后的催化剂有着与活性炭相同的粒径分布,均为微孔结构,都具有较高的比表面积。3.两种负载型催化剂重复利用实验表明,活性炭载体显示了比沸石载体更好的性能和前景。N/Fe3+/TiO2-AC催化剂在第4次循环使用时,染料的去除率比第一次使用下降了约15%,之后继续使用,去除率趋于稳定,保持在82%左右,而沸石负载型催化剂(N/Fe3+/TiO2-AZ)第二次使用时,染料的去除率由最初的95.48%降至80.1%,经5次循环使用后,去除率仅为72%。催化剂活性降低主要是由摩擦引起所负载的活性组分N/Fe3+/TiO2脱落造成的,同时也跟催化剂中毒以及制备工艺、载体的性质有关。4.不同体系对比实验表明,负载型催化剂降解效果整体优于相应的粉体催化剂,这主要是由于负载型催化剂光催化降解染料Sumifix TQ-Blue时,发生了TiO2的光催化功能与活性炭吸附功能的协同作用。同时,CODcr去除实验表明,复合催化剂(N/Fe3+/TiO2-AC)虽对染料Sumifix TQ-Blue有着较高的脱色率,但是CODcr去除率并不高(180min后为58.52%),这说明复合催化剂对染料的矿化程度不明显,色度去除与CODcr去除并不同步。以上研究工作表明,通过氮、铁共掺杂对TiO2进行改性,实现了TiO2的可见光响应,降低了载流子的复合率,进而提高了其光催化活性;而载体沸石和活性炭的引入,实现了TiO2回收再利用。但是,复合催化剂对太阳光的利用率低以及催化剂使用寿命不长限制了其工业化应用。