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239Pu核素是放射性废物中所包含的一种典型的关键性核素,其半衰期长,毒性大,在高放废物地质处置安全及环境评价中占有重要地位。开展239Pu核素在地质介质中的吸附行为的研究,对评价放射性废物处置库安全性具有重要指导意义。膨润土是国际上公认的理想的缓冲/回填材料,是高放废物地下处置库的最后一道人工屏障材料,起着传导和散失放射性废物衰变热等重要作用,能够有效保障地质处置库的安全性和稳定性。经过多年的考察,把内蒙古兴和县的高庙子膨润土矿床作为我国的缓冲/回填材料首选的供应基地。本文研究了239Pu核素在高庙子膨润土中的吸附行为,对核素的迁移吸附机理进行了探讨。研究内容包括239Pu在膨润土中的吸附平衡时间、不同条件下对吸附的影响、239Pu的吸附等温式、解吸行为等,实验研究结果表明:1、膨润土对核素的吸附程度很大,在进行膨润土对钚的吸附行为研究实验前首先要确定膨润土饱和吸附量,通过实验确定膨润土样品对实验用钚标液的饱和吸附量为0.8g/mL。随着吸附时间的延长,钚在膨润土中的吸附分配比Kd值逐渐增大,最终趋向恒定,吸附达到平衡。达到吸附平衡所需要的时间为24h。2、钚核素在膨润土中的吸附分配比Kd值随着pH值的增大而增大,当溶液呈酸性条件时,阻碍膨润土对钚核素的吸附行为,且酸性越强,阻碍作用越大;当溶液呈碱性条件时,有利于膨润土对钚核素的吸附行为。3、随着膨润土溶液的液固比的减小,膨润土吸附钚核素的量逐渐增大,而钚核素在膨润土中的吸附分配比Kd值随着膨润土溶液液固比的减小先降低后增大。4、阴离子中CO32-对膨润土的吸附影响最大,吸附分配比Kd值最小,其次是HCO3-和SO42-,而Cl-和NO3-对膨润土的吸附基本没有影响。阳离子中Fe3+对膨润土的吸附影响最大,吸附分配比Kd值最小,其次是Ba2+、Mg2+和Ca2+,而K+对膨润土的吸附基本没有影响。钚核素在膨润土中的吸附分配比Kd值随着CO32-、HCO3-、Ca2+、Fe3+浓度的增大而减小。较高浓度的CO32-、Fe3+对吸附的影响最大。5、钚核素在膨润土中的吸附分配比Kd值随着钚的初始浓度的增大而减小。当钚的初始浓度小于8Bq时,将被0.03g的膨润土完全吸附。随着加入的钚的初始浓度的增大,膨润土对钚核素的吸附程度也随之增大。6、膨润土对钚核素的吸附符合Langmuir吸附等温式,线性相关系数R2=0.8714,最大单层吸附量qmax=769mg·g-1,说明吸附程度很大。膨润土对钚核素的吸附符合Freundlich吸附等温式,相关系数R2=0.9463,吸附指数1/n=0.2136,1/n值介于0.10.5之间是易于吸附,说明膨润土容易吸附钚核素。7、钚核素的解吸率随着解吸时间的增大而增大,且解吸过程进行得较快;钚核素的解吸率随着解吸液pH值的增大而减小。随着解吸次数的增多、解吸液中离子强度、HNO3浓度的增大,钚核素的解吸率逐渐减小;在第一次解吸时,其解吸程度最大。当离子强度为0.1mol/L时,解吸率达到46.06%。当HNO3浓度为3mol/L时,解吸率可以达到89.01%。