聚电解质在固—液界面上的行为

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在本论文中,我们研究了两种聚电解质在固-液界面上的行为,主要研究内容如下:(1)利用耗散测量型石英晶体微天平(QCM-D)和表面等离子体共振仪(SPR)研究了不同带电量PDMAEMA刷构象行为的离子特异性效应。通过调节溶液pH,使PDMAEMA分别处于完全带电、部分带电和完全不带电状态。当PDMAEMA刷处于完全带电或部分带电状态时,反离子凝聚效应占主导作用,随着离子强度的增加,PDMAEMA刷逐渐塌缩。相对于一价ClO3-,二价SO42-可更加有效地诱导聚电解质刷的塌缩。当PDMAEMA刷完全不带电时,链本身处于塌缩状态,由于离子与链上极性和非极性基团间的相互作用,会使PDMAEMA刷在低盐浓度时先进一步塌缩,而后随着离子浓度升高而溶胀。(2)结合QCM-D和SPR研究了牛血清蛋白(BSA)在不同亲疏水表面吸附行为的离子特异性效应。研究表明,pH3.8时,BSA吸附量随表面疏水性增加呈非单调变化,BSA吸附表现出明显的离子特异性效应;pH7.4时,BSA吸附量随表面疏水性增加而增大,BSA吸附的离子特异性效应不明显。耗散因子变化表明BSA分子形成较为刚性的吸附层。此外,BSA吸附过程分为两个不同的动力学阶段。pH3.8时,第一阶段受蛋白与表面间相互作用主导,且无明显离子特异性效应,第二阶段受蛋白结构重排主导,离子特异性效应明显;pH7.4时,第二阶段只在较为疏水的表面上才可观察到,且两个动力学阶段都无明显的阳离子特异性效应。(3)结合嵌段聚合物刻胶法和表面引发原子转移自由基聚合制备了大面积周期在100纳米以下图案化的PDMAEMA刷,通过调节pH控制纳米图案化PDMAEMA刷构象,pH9时,PDMAEMA链不带电,导致PDMAEMA塌缩;pH4时,PDMAEMA链带正电,PDMAEMA刷处于溶胀态。利用激光共聚焦扫描显微镜、原子力显微镜和QCM-D研究了BSA在其表面的可逆吸附。在1mMNaCl (pH5.8)的溶液中,BSA可被同时吸附在图案化纳米PDMAEMA刷内部和外围,外围吸附的BSA可在1M的NaCl溶液中解吸附,但留在刷子内部的BSA使原本纳米图案尺寸增加。
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