亲水性联吡啶钌修饰电极的制备及其电化学发光研究

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本论文共分为三章,包括绪论、埃洛土纳米管/聚丙烯酰胺凝胶-Ru(bpy)32+修饰电极的电化学发光行为研究、聚多巴胺用于Ru(bpy)32+修饰电极的制备及其电化学发光行为研究。   第一章为绪论部分。对化学修饰电极的发展、基本知识、现状以及在分析化学中的应用进行了详细的综述;同时详细讨论了电化学发光基础理论知识、典型电化学发光体系的发光原理、Ru(bpy)32+修饰电极的现状及发展动向。   第二章是埃洛土纳米管/聚丙烯酰胺凝胶-Ru(bpy)32+修饰电极的电化学发光行为研究。本文发展了一种简单有效的利用埃洛土纳米管和聚丙烯酰胺凝胶制备多孔亲水性Ru(bpy)32+修饰电极的方法。埃洛土纳米管通过离子交换作用而吸附Ru(bpy)32+,聚丙烯酰胺膜呈现的开放结构适于制备Ru(bpy)32+修饰电极并且利于分析物在修饰膜中的快速扩散和电子的传输。此方法制备的ECL传感器用于ECL法测定三丙胺的检测限为2.0×10-7 M,比文献报道的Nafion-SiO2,Nafion-TiO2,有机硅薄膜修饰电化学发光传感器ECL法测定TPA时的检测限低。该方法制得的修饰电极作为TPA、NTA传感器具有很高的灵敏度和良好的稳定性。同时,制备了加入MWCNTs的修饰电极,期望Ru(bpy)32+的电化学发光效率能得到改善,但是本实验中MWCNTs的加入阻碍了TPA在修饰电极膜孔隙中扩散,导致检测TPA灵敏度反而有所降低。   第三章是聚多巴胺用于Ru(bpy)32+修饰电极的制备及其电化学发光行为研究。本论文首次发展了利用多巴胺作为胶黏剂制备Ru(bpy)32+-修饰电极的方法,该方法利用了多巴胺的自聚合及埃洛土纳米管吸附Ru(bpy)32+的特性。此方法简单易行且制备的聚多巴胺/埃洛土纳米管-Ru(bpy)32+修饰电极具有良好的亲水性。实验中详细的考察了Ru(bpy)32+修饰电极的电化学及电化学发光行为。该方法制备的电化学发光传感器具有较高的灵敏度和良好的稳定性。
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