单分子磁体是一类纳米尺度的磁性材料,因其在高密度信息存储、量子计算机和自旋电子器件等方面具有重要的应用前景而成为研究的热点。与过渡金属离子相比,稀土离子不但具有大的磁矩还拥有较强的磁各向异性,因此稀土离子在高性能单分子磁体设计方面更加具有优势。本论文以构筑具有类直线型配体场为出发点,选用五甘醇（EO5）和[2,6-双[双（2-吡啶基甲基）氨基]甲基]-吡啶（BPA-TPA）配体为主配体,苯酚类和甲醇负离子为轴向配体,构筑了一系列结构新颖且能垒较高的Dy（ΙΙΙ）单离子磁体。结合详细的磁性分析和理论计算,深入探究其弛豫机制和磁构关系。具体研究内容如下:一、六角双锥构型的镝基单离子磁体利用中性的五甘醇（EO5）作为赤道平面弱配体,空间位阻较大的2,6-二氯-4-硝基苯酚（Cl2NO2Ph OH）作为轴向强配体构筑了一例六角双锥型单核Dy（ΙΙΙ）配合物[Dy（EO5）（OPh Cl2NO2）2]（OPh Cl2NO2）（1）。随后,将赤道平面配体EO5进行质子化,与四苯基硼钠（Na BPh4）反应形成一个带有负电荷的环状配体[EO5-BPh2]-,构筑出了两例同样具有六角双锥构型的Dy（ΙΙΙ）配合物[Dy（EO5-BPh2）（OPh Cl2NO2）2]（2）和[Dy（EO5-BPh2）（OPh Cl2NO2）Cl]（3）。磁性研究表明,配合物1在零场下表现出慢磁弛豫行为,是一例零场单分子磁体,并且在温度4 K时具有磁滞回线现象。而配合物2和3只有在外加磁场下才表现出单分子磁体性质,在2 K时并未出现磁滞回线。理论计算结果表明,赤道平面带有负电荷会诱导出不可忽视的量子隧穿效应（QTM）,从而抑制零场慢磁弛豫的发生。因此,虽然配合物2和3具有与配合物1类似的六角双锥构型,但它们的磁性能却较低。二、具有类直线型Dy-O配体场的镝基单离子磁体合成空气稳定的高性能单分子磁体对于实际应用具有重要意义。具有高配位数的稀土配合物往往具有良好的空气稳定性,但此类配位构型容易产生球形配体场,导致它们的磁各向异性最小化。本工作利用一个体积庞大的、中性的七齿配体[2,6-双[双（2-吡啶基甲基）氨基]甲基]-吡啶（BPA-TPA）以弱配位的方式包裹住Dy（III）离子,只留下一个小空位让带负电荷的甲氧基（CH3O-）或苯氧基（Ph O-）与Dy（III）进行配位,得到两例空气稳定的八配位的单核Dy（III）配合物[Dy（BPA-TPA）（X）]（BPh4）2·n CH2Cl2（X=CH3O-和n=1（4）;X=Ph O-和n=2（5））。单晶结构表征显示该两例配合物的配位构型为三角十二面体。在这些配位构型中,一个短而强的Dy-O键与七个长而弱的Dy-N键共同形成了具有大磁各向异性的类直线型Dy-O配体场。磁性研究表明,配合物4和5的有效能垒(Ueff)高达1036 K和703 K,磁滞温度可达8 K。理论计算表明,配合物4和5的能垒差异归因于不同的轴向配体的给电子性能。该工作不仅代表了三角十二面体构型单分子磁体的最高能垒,而且展现出了类直线型Dy-L配位场在构建高性能单分子磁体中的巨大潜力。