该论文用AM1、ZINDO和DFT等量子化学方法,对一系列有机分子、螺旋共轭化合物及碳笼衍生物的几何结构、电子结构、电子光谱、分子轨道之间的相互作用以及二阶、三阶非线性光学性质进行了系统的理论研究.研究了不对称二苯乙炔系列衍生物,系统研究了共轭链长及各种推拉取代基对二阶非线性光学性质的影响.结果表明,该衍生物上连有推、拉电子基团对增大二阶光学非线性有利,扩大共轭范围,既能较大的二阶非线性光学系数,同时还能保持好的透明性.研究了含噻吩环的新推拉型多环电光聚合物中间体及系列推拉型多环共轭分子,在充分研究了分子骨架,给,受电子取代基,外场频率,共轭链长等对β和γ影响的基础上,设计出有较大β和γ的能持接到聚合物主键上的含噻吩环新推拉型二环及多环电光聚合物中间体.用ZINDO-SOS方法计算研究了系列由螺旋原子连接的醌型C<,60>衍生物的几何构型、电子结构、紫外光谱及电荷转移相互作用,估计了它们的二阶NLO响应.结果表明,该系列化合物具有较大的二阶NLO响应,其范围在130-30010<-30>esu之间.该系列分子大的二阶NLO响应主要归因于两个子体系间的不寻常的相互作用——"周连共轭"的相互作用.并将计算结果与不同桥间隔-吡啶及两个次甲基相连的醌型衍生物相比较.揭示了不同桥间隔对两个子体系相互作用的影响.从微观上比较说明了这些醌型C<,60>衍生物大的NLO响应的起源.结论是由螺旋原子连接的醌型C<,60>衍生物是一类具有大的β值有应用前景的二阶NLO材料.