近二十年来,碳纳米材料一直是材料、化学、物理等领域的研究热点,富勒烯和石墨烯的研究都获得了诺贝尔奖,而碳纳米管也已经广泛应用于众多高新技术产业,例如汽车、航天、电子等等。碳纳米材料中可以存在多种的碳杂化方式,从而展现出丰富的物理化学性质以及广阔的应用前景,大大推动了纳米科学与纳米技术领域的研究。本论文针对两类典型的碳纳米材料—弯曲碳纳米管和氧化石墨烯,从原子尺度模拟的角度系统研究了它们的结构、热力学稳定性、力学、电子结构等基本性质。在碳纳米管中引入五元环和七元环可以引起曲率的变化,从而形成弯曲碳纳米管结构,例如碳纳米环、碳纳米线圈、之字形碳纳米管等。(n,n)(n=5-7)碳纳米环具有优于C60富勒烯的热力学稳定性,其结合能随着管径和直径的增大而增加。对于不同对称性的碳纳米环,D6h对称性的构型有着最优的热力学稳定性。同时,五元环和七元环的引入会造成电子的局域化,使得碳纳米环呈现半导体性,具有0.08～0.95eV的HOMO-LUMO带隙。此外,碳纳米环的硼氮替位掺杂研究结果表明,硼原子易于掺杂在七元环缺陷位,氮原子易于掺杂在五元环缺陷位。相比较于碳纳米管,五元环和七元环的引入有利于提高碳纳米管的化学活性,显著降低硼氮原子的替位掺杂能,而且硼氮原子的替位掺杂还可以实现碳纳米环由半导体性到金属性的转变。对(n,n)(n=5-7)碳纳米线圈力学性质的研究表明,碳纳米线圈的杨氏模量仅有几个GPa,远小于碳纳米管的杨氏模量。进一步的研究表明碳纳米线圈具有超弹性,在拉伸和压缩应变下可以通过调整键角分布保持键长基本不变,实现高达55%的弹性应变。碳纳米线圈的量子电导计算结果显示,碳纳米线圈呈现出半导体性,具有0.3～0.8eV的带隙。通过分析电子态密度,我们发现仅引入Stone-Wales五元环和七元环缺陷会在费米能级附近产生杂质态,但不能打开带隙。因此,碳纳米线圈带隙产生的主要原因是它的螺旋结构致使sp2杂化态的碳转变为sp3杂化态的碳。第一性原理计算表明(n,n)(n=5-8)之字形碳纳米管的杨氏模量约为560～650GPa,理想强度约为68～81GPa,两者均随着管径的增加而增大。与碳纳米管的杨氏模量(～1000GPa)和理想强度(～100GPa)相比,五元环和七元环的引入会降低碳纳米管的杨氏模量和理想强度。如果把石墨烯的杨氏模量和理想强度作为无限大之字形碳纳米管的极限情况,我们可以用简单的公式拟合出之字形碳纳米管杨氏模量和理想强度随管径的变化关系,进而预测不同管径大小之字形碳纳米管的杨氏模量和理想强度。此外,我们发现在外加应力的作用下,之字形碳纳米管首先发生断裂的是沿着应变方向的6-7键。而且,外加拉伸应变会造成之字形碳纳米管导带底和价带顶电荷的局域-离域变化,从而实现之字形碳纳米管由半导体到金属或金属到半导体的转变。由于氧化石墨烯复杂的化学计量比以及含氧官能团可能的多种排列方式,迄今人们对其原子结构的认识仍存在争议。实验表征揭示氧化石墨烯呈现整体无序性,而理论计算表明羟基和环氧基有序链状排列并彼此靠近的结构具有最优的热力学稳定性。因此,我们研究了氧化石墨烯的无序结构模型,试图寻找它与有序结构之间的关联。通过对比氧化石墨烯有序和无序结构模型,我们发现能量较低的氧化石墨烯无序结构中总是包含一些局域有序单元,在这些有序单元内,羟基(-OH)和(或)环氧基(-O-)按一定规则有序排列,可以形成完全由羟基或环氧基构成的结构单元,与实验测量结果相符合。基于氧化石墨烯的合理结构模型,我们还考察了含氧覆盖度和OH：O比例对氧化石墨烯热力学稳定性、电子结构和力学性质的影响。随着含氧覆盖度和OH：O比例的上升,氧化石墨烯的形成能降低,电子态密度费米能级附近处的带隙也相应地增加。此外,杨氏模量和理想强度随含氧覆盖度的增加而减小,随OH：O比例的增加呈现小幅震荡变化趋势。另外,在外加应力下,氧化石墨烯的带隙随拉伸应变的增加而减小,表现出明显的力电耦合效应,即体系的电子结构随外加应力的变化而变化。这是因为氧化石墨烯在受到外加单轴拉伸应变时,C-O杂化轨道变弱,释放出可参与导电的离域电子。