钯基纳米晶体的合成、表征及电催化性能研究

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能源从古至今都是人类赖以生存的需求,但近几年来石化燃料燃烧对大气的污染不断增长,已经触发了严重的环境问题,这迫使人们去寻找一种高效、清洁的能源去代替化石燃料。目前我们知道的可持续、无污染的能源主要有:太阳能、风能、地热、潮汐能以及燃料电池,燃料电池被认为是绿色能源技术领域运用的领导者,由于其应用范围广,在可移动设备领域和静止发电都有广泛的应用。目前,铂基纳米材料占燃料电池中催化剂的大部分,然而其价格昂贵、缓慢的动力学、稳定性较差、易一氧化碳中毒等缺点限制了其成为进一步的发展。通过研究者们的不断努力,发现钯的价格相对低廉、表面具有高活性位点以及对氢具有较强的亲和力,使得钯成为首要考虑代替铂基催化剂的元素;近来,钯基纳米晶体在对直接甲酸的氧化过程中表现出了高于商业铂黑的优良特性,值得注意的是,钯基纳米晶体完美的避开了一氧化碳中毒这个棘手的难题。更有趣的是,在纯钯催化剂中加入其他的金属使其形成合金,其催化性以及稳定性得到了显著的提高。本论文主要采用水热合成法,制备了两种钯纳米材料,并分别探究了其组成成分与结构等特点,在控制一些列变量的条件下,探究了其生长机理以及对甲酸的催化氧活性。(1):以聚乙烯吡咯烷酮为还原剂,异亮氨酸为表面活性剂,水为溶剂,通过水热合成法制备出了形貌可控枝晶状的钯纳米晶体,在制备过程中不需加入模板或晶种即可制得,由于其特殊的结构,表面具有很多的边、角等活性位点,在酸性条件下甲酸的电催化氧化表现出了高于商业钯黑和商业铂黑的催化活性和稳定性。(2):以聚乙烯吡咯烷酮为还原剂,甘氨酸为表面活性剂,以水为溶剂,制备出了具有层状结构的莲花状Pd-Cu纳米合金,通过调节Pd-Cu的组成成分、比例,探究了其生长机理;相较于商业的钯黑和铂黑,Pd-Cu莲花状纳米晶体对于酸性甲酸的催化氧化表现出良好的催化活性和稳定性。
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