【摘 要】
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钢铁行业大气污染物中71%的NOx来自烧结工序,烧结烟气中氮氧化物排放控制引起国内外学者的关注。选择性催化还原(SCR)技术被广泛关注,是火电行业中最有效脱除氮氧化物的技术之一。现如今,钢铁、建材等非电行业中氮氧化物的脱除已成为大气污染防治的主要任务。目前,被广泛使用的商用VWTi催化剂活性温度高(300-400oC),并且钒本身具有毒性,无法直接用于低温(120-180oC)烧结烟气中,限制了S
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钢铁行业大气污染物中71%的NOx来自烧结工序,烧结烟气中氮氧化物排放控制引起国内外学者的关注。选择性催化还原(SCR)技术被广泛关注,是火电行业中最有效脱除氮氧化物的技术之一。现如今,钢铁、建材等非电行业中氮氧化物的脱除已成为大气污染防治的主要任务。目前,被广泛使用的商用VWTi催化剂活性温度高(300-400oC),并且钒本身具有毒性,无法直接用于低温(120-180oC)烧结烟气中,限制了SCR技术在冶金行业的推广应用,因此,开发一种高效、环保的低温脱硝催化剂具有重要意义。CeO2因具有较好的储氧能力和氧化还原性能受到广泛关注,然而,传统的CeO2催化剂的脱硝性能仍不理想,且活性温度较高。为了实现CeO2催化剂在非电行业,尤其是钢铁行业中的应用,需进一步改善CeO2催化剂的脱硝性能。这对实现我国钢铁行业的绿色生产和可持续发展具有重要意义。本文首先研究了不同暴露晶面CeO2催化剂的制备及NH3处理对该催化剂性能的影响,分析了氨气处理对不同暴露晶面CeO2催化剂性能提升的作用机制。研究发现,CeO2-NPs催化剂比CeO2-NRs和CeO2-NCs催化剂具有更高的脱硝活性,且氨气处理能进一步提升该催化剂的催化活性。NH3处理使CeO2-NPs催化剂产生更多的Ce3+,这些Ce3+促使催化剂表面产生更多的氧空位;丰富的氧空位会促进催化剂表面NO活性提高,从而促进NO转化为NO2,进而促进“快速SCR”反应,提升脱硝活性。通过对不同暴露晶面CeO2催化剂的研究,发现与CeO2-NRs和CeO2-NCs催化剂相比,CeO2-NPs催化剂具有最好的催化性能,但其低温脱硝活性仍较低,无法满足低温烟气实际应用需求。因此,在CeO2-NPs催化剂上负载常见过渡族锰、铜和铁的金属氧化物,研究其低温脱硝性能。结果发现,Mn-Ce-NPs催化剂表现出最好的低温脱硝活性,且具有更多的氧空位和更好的氧化还原性能。在前期研究中发现,与β-Mn O2和γ-Mn O2相比,α-Mn O2具有最好的NH3-SCR脱硝性能与氮气选择性,因此,本研究采用了不同比例的CeO2-NPs和α-Mn O2相掺杂,研究该复合催化剂的低温脱硝性能。结果发现,Mn4CeOx催化剂具有更高的脱硝活性,在150oC时NOx转化率接近100%。因为该催化剂能够产生更多的Mn4+,进而产生更多的氧空位。同时,该催化剂氧化还原性能和表面酸性也更好。
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