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选择性催化还原(SCR)是消除火电厂烟气和机动车尾气等大气污染源中的氮氧化物主要手段之一,研究和开发新型低温SCR催化剂具有重要的理论和实际意义。本工作用微型催化反应评价装置结合多种物理化学手段系统和深入地研究了MnOx/TiO2催化剂的构效关系,探讨了FeOx组份的助催化作用机制,研究了MnOx/TiO2低温SCR催化剂的载体晶面效应。本工作所获研究结果为开发高性能低温SCR催化剂提供了重要的参考信息。主要研究结果如下:1.用溶胶-凝胶方法制备了不同组成的MnOx/TiO2催化剂,研究了催化剂组成和结构对其低温SCR性能的影响。探讨了MnOx/TiO2催化剂SCR反应中N2和N2O的形成机制,结果表明MnOx/TiO2催化剂催化低温SCR反应可能主要遵循Eley-Rideal机制,即催化剂表面吸附态的NH3氧化脱氢形成的吸附态胺基(-NH2)或吸附态亚胺基(-NH)分别与气相NO反应生成N2或N2O。随MnOx负载量增加,催化剂的NO转化率增加;但是,MnOx物种聚集度的增加导致MnOx物种的O2-离子使吸附态NH3(ad)易转化为-NH物种,从而导致N2选择性下降。2.研究了氮氧化合物选择性催化还原的Fe-MnOx/TiO2催化剂表面相互作用。FeOx的加入提高了MnOx物种的分散度和降低了MnOx物种聚集度,提高了催化剂的低温SCR活性和N2选择性。过量FeOx的加入虽使MnOx物种聚集度进一步下降、N2选择性增加,但催化剂的NO转化率显著下降。适宜的FeOx含量为Fe/Mn摩尔比约0.5。3.载体优先暴露{001}面的MnOx/TiO2 (NS)催化剂比载体优先暴露{101}的MnOx/TiO2(NP)催化剂具有较高的低温SCR活性,这种载体晶面效应与载体表面结构密切相关。在MnOx/TiO2 (NP)催化剂中,MnOx物种主要以Mn4+形式嵌入载体Ti02优先暴露的{101}面四面体空位,以较高聚合度的MnOx物种存在;而在MnOx/TiO2(NS)催化剂中,MnOx物种主要以Mn3+形式嵌入载体Ti02优先暴露的{001}面八面体空位且以低聚合度的MnOx物种存在,从而具有较高的低温SCR活性和N2选择性。