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甲烷-二氧化碳重整工艺对节约资源、实现能源可持续发展等方面具有重要意义,一直以来备受研究者关注。但就目前研究现状来看,尽管研究学者围绕提高催化剂的稳定性和活性展开了大量研究,但反应过程中的积炭导致催化剂失活、堵塞反应器的问题依然没有解决,且催化剂活性需进一步提高,因此欲实现此工艺的工业应用仍需要进一步研究。在诸多催化剂中,Co/MgO催化剂具有较高的反应活性和稳定性,且MgO载体由于表面暴露的(111)碱性面,对CO2有较强的吸附活化能力,可以有效的抑制积炭,具有较大的应用前景。但是对于Co/MgO催化剂失活机理和积炭行为的研究较少,部分机理尚不明确。流化床反应器具有较低的床层压降和较高的传质、传热效率,能克服积炭造成的反应器堵塞的问题,但目前对甲烷-二氧化碳重整催化剂的研究大多局限于固定床反应器,对流化床反应器的研究较少,在颗粒设计时应兼顾催化剂反应性和流化质量综合考虑。本文采用Co基MgO催化剂在流化床内进行CH4-CO2重整反应的研究,取得了如下创新性成果:(1)研究了浸渍法Co/MgO催化剂的失活和积炭行为。结果发现在反应初期催化剂迅速失活并伴随大量积炭。进一步研究发现活性金属被氧化是导致积炭的主要因素,在反应过程中,CO2解离产生的氧物种与活性金属中心结合生成CoOx,消炭反应受到抑制,导致金属表面的消炭速率小于炭的扩散速率,从而形成多壁炭球(CNOs),炭球由寡层生长至多层,直到完全包裹金属颗粒造成催化剂失活。(2)采用水热法制备了Co@MgO催化剂,该催化剂具有微米级粒径,表现出较好的流化质量。相比于负载在商业MgO载体上的浸渍法催化剂,Co@MgO催化剂具有较高的比表面积和分散度。对比了两种催化剂的CH4-CO2重整反应稳定性,Co@MgO催化剂具有较高的反应活性和稳定性。(3)考察了外加磁场对Co@MgO催化剂的流化行为和反应活性、稳定性的影响。冷态研究表明外加磁场的引入减小了气泡的尺寸从而强化了气固传质效率,但并不会改变升速法测得的最小流化速度。在700℃和800℃下催化剂的24 h稳定性测试表明,外加磁场的引入强化了CO2的传质,能及时参与消炭反应,提高了反应物的转化率(800℃时约5%)。