论文部分内容阅读
光催化可以直接利用太阳光作为光源来驱动反应、无污染、反应条件温和,是一种理想的环境污染治理技术和清洁能源的生产技术。在各种光催化剂中,二氧化钛以其无毒、价廉、光催化活性高、化学性质稳定等特点,得到了广泛应用。传统的二氧化钛光催化剂通常使用悬浮相催化,尽管其降解效率较高,但同时存在催化剂难以分离回收和反应必须施加机械搅拌的问题。此外,当溶液为浑浊相时,光催化剂吸收的光量子数势必减少,导致光催化剂反应速率降低。目前常用的解决方法是将催化剂负载在有机或者无机载体上,但是载体的使用具有很大的局限性,严重限制了化学活性种在物质间的传输。本论文制备了一种中空型界面光催化剂,并将其应用在界面光催化体系中,从而有效地解决了悬浊体系和负载体系的不足。通过对界面光催化剂的合成工艺,反应机理,光催化降解有机物以及界面光催化剂的一些特性方面进行了探讨。具体研究内容和结果如下:以商用P25型TiO2和正硅酸乙酯(TEOS)为原料,利用水热法和溶胶凝胶法制备出具有核壳中空结构的纳米复合光催化剂(TiO2@@SiO2),并在此基础上采用硅烷偶联剂对核壳中空粒子进行表面烷基化处理,制备出了一种能漂浮在液面的界面型光催化剂(TiO2@@SiO2-O)。论文考察了不同温度和偶联剂对其表面性质和光催化活性的影响,从而确定了制备工艺的最佳条件。通过对界面光催化剂进行长时间的紫外光照,考察了界面光催化剂的光稳定性及其光催化活性,结果表明,TiO2由于自身的强氧化性会使接枝在表面的有机基团发生降解,而TiO2@@SiO2-O由于有机疏水基团是接枝在表层的SiO2上,避免了TiO2与有机疏水基团的直接接触,有效的保护了表面疏水基团,因此在紫外光照射下,TiO2@@SiO2-O粒子能稳定存在,而外层的多孔性硅能使有机物分子进入到中空层内部,并进行有效的光催化反应。相界面催化是多相光催化体系的一种新概念,本论文通过对界面光催化体系的研究,考察了界面光催化剂在体系中的催化效率。结果表明,与传统的悬浮体系和负载体系相比,界面光催化剂能平铺于液面,并且无需搅拌就能参与反应,该体系大大拓展了TiO2的应用范围。通过界面光催化剂对各种不同染料的吸附性测试,研究了界面光催化剂的选择性吸附现象,结果表明,界面光催化剂对阳离子染料具有很强的吸附性,而对阴离子染料的吸附性较弱,这种吸附性与染料的表面电荷及其分子结构有着一定的关系。这种特异性的选择吸附对于光催化的进行有着重要的影响,并且在对物质的提纯和浓缩等方面有很大研究价值,这将为催化剂的应用开辟新的方向。