【摘 要】
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磷的过量排放是导致天然水生环境富营养化的关键因素之一,会对生态系统造成严重影响,因此去除水体中的磷酸盐对人类生存环境具有重大的意义。常用去除水中磷酸盐的方法为:吸附法、化学沉淀法、生物法等。其中吸附法具有可再生、操作简单、处理效果好等优点。本文以膨胀珍珠岩（EP）作为载体,利用EP的高孔隙率达到分散和稳定纳米铁/铈粒子的作用,采用液相化学还原法分别制备得到负载型纳米铁（nFe@EP）和纳米铁铈（n
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磷的过量排放是导致天然水生环境富营养化的关键因素之一,会对生态系统造成严重影响,因此去除水体中的磷酸盐对人类生存环境具有重大的意义。常用去除水中磷酸盐的方法为:吸附法、化学沉淀法、生物法等。其中吸附法具有可再生、操作简单、处理效果好等优点。本文以膨胀珍珠岩（EP）作为载体,利用EP的高孔隙率达到分散和稳定纳米铁/铈粒子的作用,采用液相化学还原法分别制备得到负载型纳米铁（nFe@EP）和纳米铁铈（nFe-Ce@EP）,并用于吸附去除水中的磷酸盐(PO43-)。考察了吸附剂投加量、初始p H、温度、初始PO43-浓度和共存阴离子等对除磷的影响,利用扫描电子显微镜（SEM）、傅里叶红外光谱（FTIR）、X射线衍射（XRD）和X射线光电子能谱（XPS）技术对反应前后的吸附剂进行了表征分析,并对吸附除磷的热力学和动力学进行了研究,检验了吸附剂用于实际水体除磷的效果;另外,还对nFe-Ce@EP的同步脱氮除磷的可行性进行了探究。nFe@EP吸附去除磷酸盐的研究显示:PO43-初始浓度5～100 mg/L的范围内,p H3.0～6.0下,nFe@EP对磷酸盐有良好的的吸附性能。温度298 K、p H=5.0、PO43-初始浓度100 mg/L、nFe@EP加入量3.0 g/L时,磷酸盐的去除率可达95.7%,吸附量达到31.9mg/g。此外,nFe@EP对PO43-的选择性高于其他共存阴离子(Cl-、NO3-、SO42-、F-和HCO3-)。SEM显示制备得到的nFe@EP呈链状结构,均匀负载于EP上。由FTIR、XPS和XRD的分析可知:nFe@EP中有零价铁和铁的氧化物,除磷机理主要为化学吸附和共沉淀,磷酸盐没有被还原,静电吸引起主要作用。伪二级动力学模型可以准确描述nFe@EP吸附去除磷酸盐的行为;nFe@EP对PO43-的吸附等温线可以用Langmuir和Freundlich模型进行拟合。此外,热力学研究表明,nFe@EP对磷酸盐的吸附过程本质上是放热和自发的,吸附机理主要包括化学吸附和共沉淀。nFe@EP可以高效去除实际水体中磷酸盐。nFe-Ce@EP吸附去除磷酸盐的研究显示:铁铈的最佳摩尔比为3.75:1;与nFe@EP相比,nFe-Ce@EP具有更优的除磷效果。在PO43-初始浓度5～100 mg/L的考察范围内,p H为3.0～6.0下,nFe-Ce@EP对磷酸盐的去除效果均优于nFe@EP。温度298 K、p H=5.0、PO43-初始浓度100 mg/L、nFe-Ce@EP加入量2.4 g/L时,磷酸盐的去除率可达98.96%,吸附量达到41.23 mg/g。此外,nFe-Ce@EP同样表现出对PO43-的高选择性;温度298 K、p H=5.8、PO43-初始浓度5 mg/L、加入0.45 g/L nFe-Ce@EP时,剩余PO43-浓度仅为0.099mg/L,在此条件下,NO3-初始浓度30 mg/L,投加6 g/L的nFe-Ce@EP,磷酸盐的去除率可达100%,硝酸盐的去除率为62.84%。nFe-Ce@EP对磷酸盐的吸附等温线可以用Langmuir模型进行拟合。热力学研究表明,nFe-Ce@EP对磷酸盐的吸附过程本质上是放热和自发的。另外,nFe-Ce@EP对实际水体中磷酸盐的去除同样优于nFe@EP。
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