粉煤灰基吸附剂的制备及其对刚果红吸附性能研究

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本文首先对粉煤灰(Fly ash,FA)进行了X射线荧光光谱分析(X-ray Fluorescence Spectrum,XRF)以及碳元素含量分析。根据粉煤灰的物质组成,对粉煤灰进行了三个方面的功能化研究:(1)粉煤灰中含有大量的石英晶体以及莫来石等晶体,因此先用Na2CO3对粉煤灰进行活化,随后采用Hummer氧化法将粉煤灰中未燃烧的碳进行氧化。经过Hummer氧化法可以将粉煤灰中的碳氧化为具有丰富官能团和较大比表面积的碳材料,粉煤灰中的其余元素作为无机材料骨架,碳材料负载在无机材料表面。经过Hummer法制得的无机一碳复合材料具有丰富的官能团以及较大的比表面积,这使得该材料对刚果红具有较好的吸附性。(2)将粉煤灰与碱混合焙烧(Ca(OH)2或NaOH),将粉煤灰中的石英晶体以及莫来石等彻底破坏,随后利用水热法合成具有较大比表面积的改性粉煤灰,并且对碱式盐的添加比例以及水热反应的温度进行了探究。(3)粉煤灰进行盐酸洗涤、焙烧除碳后,再将粉煤灰用Ca(OH)2活化、在180℃下进行水热反应。研究结果如下:1、粉煤灰(FA)与无水碳酸钠(Na2CO3)进行充分的混合研磨后,将混合样品置于管式炉中,在N2气氛、800℃的高温下活化2小时。通过Hummer氧化将粉煤灰中未燃烧的碳氧化为无机质-碳复合材料。通过全自动比表面积分析仪表征发现,无机-碳复材料的比表面积高达462.58 m2 g-1,是粉煤灰的51.11倍。Hummer氧化法增加了碳材料中的有机官能团种类以及数量,有机碳材料表面增加了大量的活性位点。通过无机一碳复合材料对刚果红溶液的吸附研究,相比于准一级动力学(R2=0.913),吸附过程更加拟合于准二级动力学(R2=0.998)。2、采用焙烧-水热法成功的合成了改性粉煤灰。主要研究了活化剂NaOH与Ca(OH)2的不同添加比例对吸附性能的影响,以及不同的水热温度对吸附剂结晶度的影响以及对吸附性能的影响。对改性粉煤灰进行XRD表征发现,当FA:NaOH:Ca(OH)2=5:0:5(mCa=1),T=180℃时,结晶度最高,吸附刚果红的吸附容量最高可达到185.98 mg g-1。实验结果显示,吸附剂吸附刚果红的动力学曲线遵循准二级动力学模型。3、采用酸洗-焙烧-水热法成功的合成了改性粉煤灰。在焙烧活化前对粉煤灰进行预处理,可以除去粉煤灰中的可溶金属盐以及未燃烧的碳,从而减少活化剂的添加量。通过XRD表征发现,对粉煤灰进行预处理,得到的钙基吸附剂结晶度比不进行预处理的结晶度要高。当FA:NaOH:Ca(OH)2=5:0:5(mCa=1),T=180℃时,结晶度最高,吸附刚果红的最大理论吸附容量595.24 mg g-1。实验结果显示,改性粉煤灰去除废水中刚果红的动力学曲线拟合准二级动力学模型。
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