氧化铝基天然气脱汞剂制备及脱汞性能研究

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负载型金属化合物脱汞剂是未来天然气脱汞工艺过程的重点研究方向,氧化铝载体能够克服活性炭的缺点,增强脱汞吸附剂的可选择性脱汞,尤其在含有液烃、水及其他杂质的天然气中应用较为广泛。汞在天然气加工处理过程中及下游用户使用过程中的污染不容小觑,因此从源头脱除汞可有效减少其对后续工艺设备的危害,金属化合物改性脱汞剂的诸多优点使其在天然气脱汞工艺中更具发展潜力。本文设计并搭建了一套天然气脱汞性能评价实验装置,并对氧化铜、氯化铜及氯化铁等金属化合物改性载体氧化铝的脱汞剂的脱汞特性及影响因素进行了相关研究。本文以氧化铜为活性组分制备了一系列CuO/Al2O3脱汞剂,通过设计正交实验优化浸渍比、浸渍时间、浸渍温度、活化时间及活化温度等制备条件对其脱汞性能的影响。实验结果表明,单次浸渍实验和二次浸渍实验结果变化趋势基本一致,但单次浸渍所得脱汞剂的吸附性能更加。脱汞剂各影响因素的主次顺序为B(浸渍时间)>D(活化时间)>A(浸渍比)>C(浸渍温度)>E(活化温度),且实验指标汞吸附量越大越好,CuO/Al2O3脱汞剂的最佳制备工艺条件为浸渍比40ml:20g、浸渍时间6h、活化时间2h、浸渍温度60℃、活化温度500℃。此外,使用硫化铵溶液对CuO/Al2O3脱汞剂进一步改性,实验结果表明,所得脱汞剂的脱汞吸附性能明显提高。为促进单质汞的催化氧化,实验利用过渡金属元素铜和卤素Cl的氧化特性制备了一系列CuCl2/Al2O3脱汞剂,主要研究了浸渍液浓度、浸渍温度、浸渍时间及浸渍比对其脱汞性能的影响及脱汞机理讨论。实验结果表明,CuCl2/Al2O3脱汞剂的脱汞性能随着浸渍液浓度、浸渍时间及浸渍温度的增加先提高后降低,而过量浸渍条件下,浸渍比对其脱汞性能影响较小,故其最佳制备条件为浸渍液浓度10wt%、浸渍时间6h、浸渍温度60℃及浸渍比60ml:20g。由XRD和XPS表征数据分析可知,CuCl2/Al2O3脱汞剂的脱汞性能主要由前驱体Cu2Cl(OH)3将Hg0催化氧化为Hg2+来实现。为进一步高效脱汞,本文利用Fe3+的强氧化性制备了一系列FeCl3/Al2O3脱汞剂,并对浸渍液浓度、浸渍温度及浸渍时间对其脱汞性能及脱汞机理进行了相关研究。根据实验结果讨论,FeCl3/Al2O3脱汞剂的脱汞性能随着浸渍液浓度、浸渍温度及浸渍时间的逐渐增加大致呈先升高后降低的趋势,且所对应脱汞剂的最佳制备条件为浸渍液浓度10wt%、浸渍时间12h及浸渍温度约50℃。在不改变原有溶液性质上,添加CuCl2以提高脱汞性能,所得二者最佳配比为4:3。
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