红外光解离光谱是研究离子振动光谱的重要方法，本论文自行研制的一套红外光解离装置，较之以前的仪器优点在于我们可以选择使用更多的离子源，如电喷雾离子源，电子轰击离子源，双激光蒸发团簇源等。　　有关溶质与溶剂的相互作用机理一直是一个非常重要的研究课题。由于在液相中有大量溶剂分子的干扰，所以难以从液相实验获得溶质与溶剂配位的结构信息，这就亟待需要从气相实验中在分子层面上研究这些氢键网络形成和变化的机理。　　本论文首先采用高精度的量子化学理论方法计算了具有代表性的硫酸钠水合离子（含有五个水分子）的几何结构和红外振动光谱。结果表明，水分子倾向于与硫酸根配位，而不是形成第二溶剂层;在500-1800cm-1区间的红外光谱差别不大，而在2300-4000cm-1区间的红外光谱差别很大，这为我们即将测量的气相红外光解离光谱提供非常重要的基础数据和科学支持。其次，本论文对生物探针分子对金属离子选择性机理进行了红外光解离光谱研究，确定了生物探针分子与金属离子采取酰胺和亚酰胺两种构型而不是单一结构。