【摘 要】
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近年来,由于传统聚合物降凝剂存在诸多不足,运用微纳米颗粒改善聚合物降凝剂性能的技术得到快速发展。同时有研究初步发现,原油中的沥青质能与聚合物降凝剂协同改善蜡油的低温流动性。基于上述研究现状,本论文在制备一系列的聚合物降凝剂以及聚合物/沥青质颗粒复合降凝剂的基础上,进一步深化了聚合物降凝剂与沥青质协同改善蜡油体系流变特性机理研究,探索了基于沥青质颗粒的微纳米复合降凝剂对含蜡原油的流变性改善规律及作用
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近年来,由于传统聚合物降凝剂存在诸多不足,运用微纳米颗粒改善聚合物降凝剂性能的技术得到快速发展。同时有研究初步发现,原油中的沥青质能与聚合物降凝剂协同改善蜡油的低温流动性。基于上述研究现状,本论文在制备一系列的聚合物降凝剂以及聚合物/沥青质颗粒复合降凝剂的基础上,进一步深化了聚合物降凝剂与沥青质协同改善蜡油体系流变特性机理研究,探索了基于沥青质颗粒的微纳米复合降凝剂对含蜡原油的流变性改善规律及作用机理。论文所得主要结论如下:采用溶液自由基聚合法合成了聚丙烯酸十八酯（POA）、聚丙烯酸十八酯-马来酸酐（POA-MA）、聚丙烯酸十八酯-马来酸酐-苯胺（POA-MA-AN）和聚丙烯酸十八酯-马来酸酐-萘胺（POA-MA-NA）四种梳状聚合物降凝剂。对上述梳状聚合物进行表征,并利用流变测量、热分析和显微观察等技术探究了梳状聚合物降凝剂对不含/含沥青质合成蜡油流变性的影响规律。结果表明:这四种梳状聚合物均能一定程度上改善不含沥青质合成蜡油（MO-1）的低温流变性,其中500 ppm POA对MO-1的流变改善效果最佳;而POA、POA-MA、POA-MA-AN和POA-MA-NA可以显著改善含0.3 wt%沥青质的合成蜡油（MO-2）的低温流变性,且加入500 ppm POA-MA-AN后MO-2的流变改善效果最佳,说明梳状聚合物能与沥青质能协同改善MO-2的流变性能。沥青质沉淀实验和分子动力学模拟结果表明:添加POA-MA-AN可以显著降低混合溶液的沥青质沉淀量,POA-MA-AN与沥青质之间的相互作用能最低。这表明向梳状聚合物分子中引入芳香基团可以增强沥青质与梳状聚合物之间的相互作用,含芳香基团的梳状聚合物更易吸附在缔合沥青质颗粒表面形成复合颗粒,促进蜡分子以复合颗粒为模板结晶析出,从而显著改善蜡油低温流变性能。基于天然缔合沥青质颗粒的诸多优势,采用熔融共混法将聚乙烯-醋酸乙烯酯（EVA）与五种不同产地的沥青质颗粒ASP-1～5进行共混,制备了EVA/ASP-1～5复合降凝剂,并对ASP-1～5颗粒和EVA/ASP-1～5复合降凝剂进行表征。接着通过流变测量、热分析和显微观察等技术探究了共混浓度、加剂量、沥青质类型和原油类型对EVA/沥青质颗粒复合降凝剂作用效果的影响。结果表明:沥青质颗粒的油溶性以及EVA在沥青质颗粒表面的吸附量主导了EVA/沥青质颗粒复合降凝剂对含蜡原油的作用效果;沥青质颗粒的共混浓度为10wt%,添加量为50ppm的EVA/ASP-4复合降凝剂对青海原油和长庆原油的流变性改善效果均最佳。这是由于EVA在油溶性相对较好、极性较强的ASP-4颗粒表面的吸附量最多,EVA/ASP-4复合降凝剂能发挥更强的蜡结晶模板作用,使得油样中析出的蜡晶尺寸最大,结构最紧凑,因而其对含蜡原油的流变性改善效果最佳。通过熔融共混法,将四种梳状聚合物与油溶性较好的沥青质ASP-4颗粒共混制备梳状聚合物/沥青质颗粒复合降凝剂。其中POA-MA-AN/ASP-4复合降凝剂对长庆原油的改善效果最佳。稳定分散在油相中的复合降凝剂是改善含蜡原油流变性能的关键,含马来酸酐基团与苯基的POA-MA-AN能与沥青质ASP-4颗粒产生更强的相互作用,其中POA-MA-AN/ASP-4能为降温过程中的蜡分子提供更多有效的异相成核模板,促进尺寸更大、结构更紧凑的类球状蜡晶絮凝体的形成,因而POA-MA-AN/ASP-4复合降凝剂对含蜡原油的流变改善效果最佳。
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