贯通孔结构g-C3N4的复合改性及光催化性能

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非金属半导体g-C3N4由于来源广泛、带隙可调,在污染物处理、能源利用以及有机光合作用等领域具有广阔的应用前景。针对g-C3N4光生电子/空穴对复合速率快、光催化活性待提升的问题,本文首先通过调控其多维贯通孔结构,来增加表面活性位点和提供电荷转移路径。随后将贯通孔结构g-C3N4分别与广受研究的TiO2和新型Bi OBr光催化剂进行复合,通过构建异质结进一步促进其内部电子和空穴对的有效分离。最后对g-C3N4/Ti O2和g-C3N4/Bi OBr进行碳纤维(CFs)负载研究,为解决粉体光催化材料回收困难、重复利用率低提供有效参考。本文主要研究工作及结果如下:通过控制结构导向剂乙二酰二胺(OA)与尿素的质量比,制备了一种可调节孔径的贯通孔结构g-C3N4,并分析了一步煅烧进程中OA诱导热聚合产物的断裂重排机理。FESEM、TEM和BET表征结果表明,CNO-0.5样品具有多维贯通的孔隙结构和最高的比表面积(58.71 m~2/g),可为进一步的异质结构建提供适宜结构。以硫酸钛为钛源,采用水热法,制备了一系列TiO2纳米颗粒沉积的g-C3N4/Ti O2复合材料。结果显示,180℃水热处理2 h得到的CT-2样品的比表面积达180.15 m~2/g,是一种具有多维贯通孔结构的新型S型异质结。在350 W氙灯照射90 min下,对盐酸四环素(TC·HCl)的降解速度常数达0.0652 min-1。以钨酸铋为铋源,水热合成了BiOBr纳米片交叠的g-C3N4/BiOBr复合材料。结果显示,g-C3N4/Bi(WO3)3摩尔比为1:1,160℃水热12 h得到的A-2样品禁带宽度降为2.72e V。350 W氙灯照射60 min后对TC·HCl的降解速度常数达0.0424 min-1,30 min后对罗丹明B(RhB)的降解速度常数达0.2834 min-1。采用浸渍提拉-烧结法制备了CFs负载g-C3N4,并以此为基础水热制得了g-C3N4/Ti O2/CFs和g-C3N4/Bi OBr/CFs复合材料。结果表明,350 W氙灯照射30 min,g-C3N4/Ti O2/CFs样品对TC·HCl降解率达99.9%,g-C3N4/Bi OBr/CFs样品降解率为91.4%。CFs负载后的两种复合材料经三次循环降解后,性能均保持在80%以上。
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