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陆地植被释放大量的具有反应活性的有机化合物到大气中,如异戊二烯、萜烯类化合物以及含氧化合物(如醇类和酮类)等。相对于人为排放的挥发性有机化合物(Anthropogenic Volatile Organic Compounds,AVOCs)而言,这些生物源挥发性有机化合物(Biogenic Volatile Organic Compounds,BVOCs)一方面排放量更大,如BVOCs全球总的年排放量约为825-1150 TgC/yr,而AVOCs的年排放量被评估为小于100 TgC/yr;另一方面大多含有不饱和键,因此具有更高的反应活性,在对流层大气中扮演着重要的角色,如影响着区域臭氧的分布及大气颗粒物的形成。在大气颗粒物中,有机气溶胶占到总颗粒物质量浓度的20-60%,对空气污染、气候变化及人类健康有着重要的影响。BVOCs影响大气过程重要不确定性之一就是定量理解它们形成有机气溶胶的能力。 大气中二次有机气溶胶(Secondary Organic Aerosol,SOA)平均可以占到有机气溶胶的20-70%,其形成过程会受到大气中重要的痕量气体如二氧化硫,氨气以及大气背景颗粒物的影响,然而,针对它们对二次有机气溶胶形成贡献的研究比较少。人们对源于挥发性有机化合物(Volatile Organic Compounds,VOCs)氧化产生SOA的了解很大程度都来自模拟烟雾箱的研究,其在可控条件下,模拟实际大气条件,研究大气光化学反应机制与SOA的形成机理。结合我国目前的环境污染问题,本论文主要开展了以下的研究工作: 1.根据实验的需求,自行设计和搭建了两套FEP反应腔系统(0.832立方米和4.0立方米),并基于PCI AC6115采集板卡开发了0.832立方米反应腔的数据采集与气路自动切换控制系统及4.0立方米反应腔的数据采集、气路自动切换控制、恒温控制与自动清洗控制系统,实现了烟雾箱系统的自动化,大大提高了实验的效率。 2.对0.832立方米反应腔系统进行了表征分析,获得了该系统关键的参数。通过把我们的实验结果和其他烟雾箱(Caltech)结果的比较,评估了该烟雾箱系统数据的可靠性,表明我们的烟雾箱有能力去精确模拟气-粒转化过程。 3.基于0.832立方米烟雾箱系统,开展了:1).来自大气挥发性有机化合物(VOCs)光氧化产生的有机种子气溶胶对OH启动异戊二烯光氧化形成SOA的新粒子成核速率,粒径谱分布及质量浓度影响研究;2).在碱性(NH3)和酸性(SO2)气体条件下,臭氧启动beta-蒎烯氧化形成SOA的研究,这为富含NH3和SO2的大气区域中颗粒物浓度的增加及灰霾的形成,提供了重要的机理认知。